一氧化碳氣相偶聯(lián)合成草酸二甲酯.pdf

1、煤化工路線制乙二醇對我國化工的發(fā)展具有戰(zhàn)略意義，一氧化碳氣相催化偶聯(lián)合成草酸二甲酯(DMO)是其中的關(guān)鍵步驟之一，而草酸二甲酯本身也是重要的化工產(chǎn)品和原料，因此對一氧化碳氣相催化偶聯(lián)合成草酸二甲酯的研究具有重要的意義。本文主要對反應(yīng)中的催化體系進行了研究，探討了載體的影響、反應(yīng)條件、活性組分含量以及催化劑的制備方法對催化劑的影響，還對涉及的主要反應(yīng)進行了熱力學(xué)分析，通過催化劑的活性測試與表征，探討了制備過程中催化劑的變化。
　　

2、 在Pd/α-Al2O3 催化體系中，發(fā)現(xiàn)不同產(chǎn)地不同型號的載體α-Al2O3 對催化劑活性影響很大，篩選得到產(chǎn)自兩個廠家的兩種載體，由這兩種載體制備的催化劑活性較高且重復(fù)性好；以篩選的α-Al2O3 作載體制備Pd/α-Al2O3 并對反應(yīng)條件進行了優(yōu)化，當Pd的負載量為1％（質(zhì)量百分比），反應(yīng)溫度145℃-155℃，原料亞硝酸甲酯（MN）、CO、N2的流量分別為15Ml/min、30 Ml/min、25Ml/min，催化劑用量4mL

3、 時，MN的轉(zhuǎn)化率達84.2％，草酸二甲酯的選擇性為96.3％。催化劑經(jīng)過160h 壽命測試后反應(yīng)活性基本不變，催化劑穩(wěn)定性良好。
　　 在Pd-Zn/α-Al2O3 催化體系中，對催化劑的制備方法的進行了研究，發(fā)現(xiàn)不同的制備方法對催化劑活性有較大影響；先負載Pd后負載Zn的制備方法Ⅱ(Pd-Zn/α-Al2O3--Ⅱ)明顯優(yōu)于先負載Zn后負載Pd的制備方法Ⅰ(Pd-Zn/α-Al2O3-Ⅰ)，其中助劑Zn的含量對于制備方法Ⅰ制