木質(zhì)納米纖維素可視化建模與分子動力學(xué)研究.pdf

1、木纖維是自然界中資源最豐富、性能最穩(wěn)定、品質(zhì)最優(yōu)良的高分子聚合物，每年生長總量多達(dá)千億噸。木纖維的主要成分是纖維素，其機(jī)械特性由晶態(tài)結(jié)構(gòu)與非晶態(tài)結(jié)構(gòu)所占的比例來刻畫，其中規(guī)則的晶態(tài)結(jié)構(gòu)決定了木材的彈性，非晶態(tài)結(jié)構(gòu)決定了木材的靈活性與柔軟性。然而，僅通過實(shí)驗(yàn)方法并不能完全理解木質(zhì)納米纖維素的納觀結(jié)構(gòu)、機(jī)械性能以及材料的變形與破壞現(xiàn)象，本論文研究將納米技術(shù)和分子動力學(xué)模擬引進(jìn)到木材科學(xué)中，不僅擴(kuò)寬了木材科學(xué)的研究領(lǐng)域，還使對木纖維的研究深度

2、從細(xì)胞水平上升到分子水平。
　　本論文考察了木質(zhì)納米纖維素的結(jié)構(gòu)形態(tài)，采用強(qiáng)酸水解的實(shí)驗(yàn)方法選擇性地降解掉無定形態(tài)的非晶體結(jié)構(gòu)而得到纖維素晶體，再輔以機(jī)械作用分離出納米纖維素，實(shí)驗(yàn)所制備的納米纖維素結(jié)晶度高，在水分散體系中易形成穩(wěn)定的膠狀溶液，能在室溫下長期放置而不會出現(xiàn)分層或沉淀現(xiàn)象。
　　依據(jù)納米纖維素的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，本論文研究借助于美國密西西比州立大學(xué)的高性能工作站和集群計算機(jī)，建立了木質(zhì)納米纖維素中的兩種晶態(tài)構(gòu)型Ⅰα和Ⅰ

3、β以及非晶態(tài)結(jié)構(gòu)的可視化原子三維模型，采用周期性邊界條件，提取初始狀態(tài)的原子坐標(biāo)、晶格長度、速度分布、環(huán)境狀態(tài)等數(shù)據(jù)。在模型的系統(tǒng)能量達(dá)到最小化和熱平衡后，采用開源代碼LAMMPS編寫拉伸變形模擬程序，模擬原子間的相互作用，記錄納觀尺度下的原子應(yīng)力以及運(yùn)動規(guī)律信息，分析氫鍵斷裂與重新結(jié)合對所建模型的影響。經(jīng)過多次模擬，選取合適的仿真步長，在節(jié)省時間的同時也保證了計算的精確性，對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)結(jié)果采用MATLAB進(jìn)行后處理分析，可視化開源軟件A

4、tomeye對變形過程進(jìn)行可視化監(jiān)控。
　　提出一種新型的反應(yīng)型力場ReaxFF勢能函數(shù)對所搭建模型的平衡態(tài)結(jié)構(gòu)進(jìn)行分子動力學(xué)仿真模擬的方法，與以往的研究中采用的勢能函數(shù)僅關(guān)注鍵的斷裂，而無法分析鍵的再結(jié)合的方法不同，該勢能函數(shù)的優(yōu)勢是通過描述鍵斷裂與形成過程中鍵級的變化來描述模型的變形過程，結(jié)果表明，這對于分析木質(zhì)納米纖維素結(jié)構(gòu)中碳、氫、氧原子在變形中的結(jié)構(gòu)變化大有益處。通過分析所構(gòu)建模型的仿真數(shù)據(jù)，得到木質(zhì)納米纖維素模型的表征

5、參數(shù)，所得到的數(shù)據(jù)與文獻(xiàn)中取得的結(jié)果相一致，說明采用基于新型反應(yīng)性力場的分子動力學(xué)模擬方法，對分析含有碳、氫、氧元素的碳水化合物是可行的，并且研究結(jié)果具有可信度。
　　建立拉伸變形過程的應(yīng)力-應(yīng)變數(shù)學(xué)模型，定性地分析了該數(shù)學(xué)模型與應(yīng)變速率、分子鏈長度、分子鏈數(shù)目以及溫度的關(guān)系，通過分析模型體系內(nèi)部能量的變化和分子鏈構(gòu)象的變化來解釋說明納米纖維素的變形行為和氫鍵變化。結(jié)果表明應(yīng)力-應(yīng)變數(shù)學(xué)模型具有聚合物典型的從線性到非線性的過渡態(tài)，