Au(100)上氧還原的pH效應(yīng)及鉑電極上甲酸振蕩.pdf

1、燃料電池是目前解決人類能源危機的一個可能的替代能源。影響燃料電池效率的主要原因是陰極和陽極的超電勢。對于陰極反應(yīng)來說，氧的還原反應(yīng)有很大的超電勢，而對于陽極反應(yīng)來說，超電勢主要是有機小分子，如甲酸氧化的超電勢。理解陰極超電勢的產(chǎn)生原因有助于我們降低氧還原的超電勢，從而提高燃料電池的性能，而研究陽極甲酸氧化機理有助于改善燃料電池的性能。
　　本論文的內(nèi)容針對上述兩個體系，利用單晶旋轉(zhuǎn)圓盤技術(shù)對其開展了系統(tǒng)的研究，論文的具體內(nèi)容及結(jié)論

2、如下:
　　1.Au(100)單晶電極上氧還原的反應(yīng)機理研究利用單晶旋轉(zhuǎn)圓盤技術(shù)通過系統(tǒng)的改變?nèi)芤旱膒H，研究了不同溶液中單晶電極Au(100)上的氧還原過程。為了確定酸性和堿性溶液中氧還原過程中是否有質(zhì)子參與，同時研究了H-D同位素效應(yīng)。為進一步弄清氧還原的機理，研究了酸性和堿性溶液中溫度對氧還原反應(yīng)的影響。結(jié)果表明，Au(100)電極上酸性和堿性溶液中氧還原的反應(yīng)機理并不相同，在酸性溶液中決速步驟為質(zhì)子電子的耦合反應(yīng)，接下來為

3、質(zhì)子電子的去耦合反應(yīng)生成雙氧水。而堿性溶液中氧還原的決速步驟為第一步的電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)。影響酸性和堿性溶液中氧還原的速率主要是反應(yīng)的指前因子。
　　2.鉑電極上甲酸氧化的恒電流電位振蕩利用計算機軟件建模模擬了鉑電極上甲酸氧化的恒電流電位振蕩現(xiàn)象。結(jié)果顯示:甲酸根并不是甲酸氧化的中間體，橋式吸附的甲酸根氧化電流對甲酸氧化總電流的貢獻很小。該結(jié)果進一步支持我們提出的甲酸氧化三途徑機理。甲酸產(chǎn)生振蕩的主要原因是生成的CO和吸附的水之間的相互