磷化釕催化劑的制備及其加氫性能的研究.pdf

1、南開(kāi)大學(xué)碩士學(xué)位論文磷化釕催化劑的制備及其加氫性能的研究姓名：孫翠平申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專(zhuān)業(yè)：化學(xué)；物理化學(xué)指導(dǎo)教師：李偉201105A b s t r a c tA b s t r a c tT r a n s i t i o nm e t a l p h o s p h i d e s a r e a s e r i e so f m e t a l l i ci n t e r s t i t i a lc o m p o u n

2、d s w h i c hp h o s p h o r u s a t o m si n s e r t e d i n t o t h e l a t t i c e o ft h em e t a l ．M e t a l p h o s p h i d e s h a v ea t t r a c t e d c o n s i d e r a b l e a t t e n t i o n i n r e c e n t y

3、e a r s ．T h e r e s u l t s s h o w t h a t m e t a lp h o s p h i d e se x h i b i te x c e l l e n tc a t a l y t i cp e r f o r m a n c e si nh y g r o d e n i t r o g e n a t i o n ( H D N r )a n dh y d r o d e s u

4、l f u r i z a t i o n ( H D S ) ．I n t h i s d i s s e r t a t i o n , t w o k i n d s o fR u —b a s e d p h o s p h i d e sw e r es y n t h e s i z e db yt h e r m a l d e c o m p o s i t i o n o fh y p o p h o s p h i

5、t e ．T h e s y n t h e s i s m e t h o d a n d c a t a l y t i ch y d r o g e n a t i o na c t i v i t i e sw e r es t u d i e d ．I n t h i sm e t h o d ，t h e e f f e c to n t h ef i n a lp r o d u c t so f e x p e r i

6、m e n t a lc o n d i t i o n ss u c ha s m o l a r r a t i oo f s o d i u m h y p o p h o s p h i t e t Or u t h e n i u mc h l o r i d e ，d i f f e r e n tt h e r m a ld e c o m p o s i t i o n t e m p e r a t u r e s ，

7、t i m e sa n dh e a t i n gr a t e s a r ed i s c u s s e d , a sw e l la st h ef o r m a t i o nm e c h a n i s mo f r u t h e n i u mp h o s p h i d e ．T h er e s u l t si n d i c a t e dt h a tr u t h e n i u m p h o

8、s p h i d e c a n b e s y n t h e s i z e d a t5 0 0o C w i t h i no n e h o u ri n as t a t i c A ra t m o s p h e r ea n dt h eh e a t i n gr a t e s h a v en oi n f l u e n c e s o nt h ep r e p a r a t i o n ．T E M I

9、 m a g es h o w e d t h a tt h e p a r t i c l es i z eo f s y n t h e s i z e dR u 2 P w a s a r o u n d1 0n l na n dw a s d i s p e r s e d u n i f o r m l y o n t h e s u p p o r t ．T h i s m e t h o dp r o v i d e s

10、an e ww a yt Os y n t h e s i z e m e t a l p h o s p h i d e c a t a l y s t s ．T h e a c t i v i t i e so fc a t a l y s t sw e r et e s t e db y t h eH D S o fD B T 、4 , 6 一D M D B Ta n dH D N o f q u i n o l i n ei n

11、d e c a l i n ，a n dt h e c o n d i t i o n so f t h er e a c t i o na l e 3 ．0M P a , 2 9 0 - - 3 5 0o C ，W H S V = 6 h - 1 ．W eh a v es t u d i e dt h ei m p a c to fp r e t r e a t e d a n du n p r e p r e a t e d ，p

12、r e t r e a t e da n du n p r e p r e a t e do ft h ec a t a l y s t , a n dd i f f e r e n t s u p p o r to nt h e c a t a l y t i cr e a c t i o n ．T h e r e s u l t ss h o wt h a tt h es u p p o s e dR u Pa n dR u 2 P

13、 c a t a l y s t s s h o wh i g hi n t r i n s i c a c t i v i t y , i s a v e r ye x c e l l e n tc a t a l y s t f o r H D Sa n dH D Nr e a c t i o n ．T h ec a t a l y t i c a c t i v i t yo ft h es a m p l ei s h i g

14、h e rt h a nt h o s eo fM o P 、C u 3 Pa n di n d u s t r i a lc a t a l y s t s ．T h e p r e —s u l f u r a t i o n o fR u 2 P - M o S 2i s s y n t h e s i z e ds u c c e s s f u l l y a n dt h ec a t a l y s td i s p l

15、a y sg o o d c a t a l y t i ca c t i v i t y o f 4 ，6 - D M D B T ．K e y w o r d s ： n o b l e m e t a l p h o s p h i d e ， R u P , R u 2 P , h y d r o d e s u l f u r i z a t i o n ,h y d r o d e n i t r o g e n a t i