半導(dǎo)體材料的磁性及高壓相變的研究.pdf

1、稀磁半導(dǎo)體(DMS)是將磁性元素?fù)饺氚雽?dǎo)體材料中制備而成,由于在自旋電子器件領(lǐng)域的潛在應(yīng)用前景而受到廣泛的關(guān)注。因理論預(yù)測ZnO基稀磁半導(dǎo)體在室溫時(shí)仍具有鐵磁性,引起大家對過渡金屬摻雜甚至非金屬摻雜ZnO基稀磁半導(dǎo)體研究的極大興趣。然而,到目前為止該體系的磁性機(jī)理仍處于爭議之中。本論文主要研究內(nèi)容之一是探討Co、Ga單摻及共摻ZnO的鐵磁性來源。樣品制備主要采用三種方法:熱分解法,溶膠－凝膠法及脈沖激光沉積法,結(jié)合實(shí)驗(yàn)測試及第一性原理計(jì)

2、算研究ZnO基稀磁半導(dǎo)體的室溫鐵磁性機(jī)理。
　　 采用熱分解法制備了具有室溫鐵磁性的納米尺寸Zn0.95Co0.05O樣品,ZnO中Co2+取代了Zn2+位置。Co的K邊XANES圖譜及吸收光譜均表明在Co2+周圍有一定量氧空位的存在。第一性原理計(jì)算結(jié)果表明處于某一特定位置的氧空位的存在導(dǎo)致最近鄰Co-Co離子之間的鐵磁耦合。這些氧空位極易捕獲電子而形成F-中心,被捕獲的電子局域化后占據(jù)的軌道與相鄰Co2+的3d軌道重迭。Co2

3、+的3d軌道中只有未占滿的自旋向下軌道,被捕獲的電子會與每個(gè)單個(gè)Co2+的自旋方向相反,導(dǎo)致兩個(gè)相鄰的Co2+之間產(chǎn)生鐵磁耦合。
　　 采用溶膠-凝膠法制備了具有室溫鐵磁性的Co、Ga共摻ZnO樣品,其中Co2+取代了Zn2+位置,Ga3+則占據(jù)了八面體間隙位置,在其周圍伴隨著一個(gè)氧空位的存在。Ga-4p與Co-3d殼層電子之間發(fā)生強(qiáng)的雜化作用,并且Co2+周圍的氧離子被部分極化。相鄰兩個(gè)Co2+的3d電子之間以Ga-4p電子以

4、及被極化的氧離子為媒介產(chǎn)生間接交換交互作用,進(jìn)而使Co、Ga共摻ZnO具有鐵磁性。
　　 采用PLD法生成純ZnO和Ga摻雜ZnO薄膜。Ga3+占據(jù)ZnO內(nèi)的間隙位置,并且電阻測試表明載流子引起的鐵磁交換交互作用不是薄膜鐵磁性的真正來源。結(jié)合第一性原理計(jì)算,我們發(fā)現(xiàn)在(0001)氧終止面上存在的Zn空位使得O價(jià)帶中存在大量的2p空穴,最終導(dǎo)致純ZnO薄膜的鐵磁性。而Ga摻雜ZnO薄膜中,在(0001)氧終止面上存在的O空位均導(dǎo)致

5、Ga-4s電子發(fā)生自旋極化,而Ga原子的自旋極化進(jìn)一步導(dǎo)致其周圍O和Zn原子的極化,從而使得Ga摻雜ZnO薄膜顯示鐵磁性。
　　 綜合同步輻射高壓實(shí)驗(yàn)及第一性原理計(jì)算對纖鋅礦結(jié)構(gòu)ZnO納米棒的相變路徑進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)12GPa發(fā)生的由纖鋅礦結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)槁然c結(jié)構(gòu)的相變首先沿著[0001]方向急劇變形,而其垂直方向變化不大,隨后兩個(gè)方向同時(shí)發(fā)生變形。
　　 通過同步輻射原位高壓X射線衍射實(shí)驗(yàn),研究了大塊及納米Sn02的高壓相變