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1、在課題組楊顏伊的碩士論文的基礎(chǔ)上,論文進(jìn)一步研究了配合物K3[H3AgⅠPW11O39]·12H2O催化S2O82-氧化水放氧的動(dòng)力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn),配合物K3[H3AgⅠPW11O39]·12H2O溶于水后形成了配陰離子[H3AgⅠ(H2O)PW11O39]3-。催化氧化水放出氧氣的速率分別對(duì)[H3AgⅠ(H2O)PW11O39]3-和S2O82-的濃度呈現(xiàn)一級(jí)反應(yīng)的關(guān)系,催化反應(yīng)在94 h內(nèi)的TON值為95.0,18O同位素實(shí)驗(yàn)證明了產(chǎn)
2、生的氧氣全部來源于水分子中的氧。通過31P NMR、拉曼光譜、紫外-可見光譜等測(cè)試手段撲提到催化反應(yīng)的中間產(chǎn)物是H3AgⅡ(H2O)PW11 O39]2-和少量的H3AgⅢOPW11O39]3-,推斷催化氧化反應(yīng)的定速步驟為[H3AgⅢOPW11O39]3-氧化水產(chǎn)生H2O2。
論文采用水熱合成技術(shù),以Keggin型多金屬鎢氧酸鹽陰離子[PW10V2O40]5-為建筑單元成功地制備出三種異質(zhì)同構(gòu)的稀土-多金屬氧酸鹽配合物。此類
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