自組裝金屬-聚合物復(fù)合催化膜的制備及其催化性能研究.pdf

1、本文采用荷電化處理后的聚丙烯腈(PAN)平板膜作為基膜材料，聚乙烯亞胺與鈀的配合物(PEI-Pd(Ⅱ))作為聚陽(yáng)離子電解質(zhì)，聚苯乙烯磺酸鈉(PSS)作為聚陰離子電解質(zhì)，采用層層組裝方法將兩種聚電解質(zhì)組裝在基膜表面，利用KBH4還原法制備了(PEI-Pd(0)/PSS)n復(fù)合催化膜，利用對(duì)硝基苯酚催化加氫反應(yīng)來(lái)評(píng)價(jià)催化膜的催化性能，研究了基膜荷電化處理?xiàng)l件和影響聚合物復(fù)合催化膜成膜的各項(xiàng)因素。
　　 本研究采用層層組裝法成功將聚合

2、物PEI、PSS組裝到了石英玻璃表面。另外研究證明PEI與Pd(Ⅱ)形成了穩(wěn)定的配位數(shù)為4的配合物，該配合物是水溶性物質(zhì)，在酸性條件下不利于其配位，堿性條件下有利于配位。
　　 通過(guò)荷電化處理前后以及組裝前后PAN平板基膜純水通量的測(cè)定以及PAN平板復(fù)合催化膜催化性能的研究，發(fā)現(xiàn)當(dāng)堿液濃度為1.5mol/L、處理溫度為45℃、處理時(shí)間為1.5h時(shí)是較為適宜的荷電化處理?xiàng)l件。另外還發(fā)現(xiàn)相同的荷電化處理?xiàng)l件下，采用先制備PAN平板膜

3、再進(jìn)行荷電化處理的PAN平板基膜Ⅰ對(duì)聚合物的吸附性能力優(yōu)于利用荷電化處理后PAN粉末制備的PAN平板基膜Ⅱ。通過(guò)場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡以及原子力顯微鏡發(fā)現(xiàn)PAN平板基膜Ⅰ的表面粗糙度略高于PAN平板基膜Ⅱ，說(shuō)明基膜表面的粗糙度越高越有利于聚合物的組裝。
　　 本研究利用接觸角儀進(jìn)行跟蹤LBL的組裝過(guò)程，證明層層自組裝的方法可以方便有效的控制膜表面功能層得厚度；紅外光譜分析也證明了PEI-Pd(Ⅱ)與PSS通過(guò)靜電作用成功的組裝到了

4、PAN平板基膜表面并形成了多層復(fù)合催化膜；XPS分析表明采用KBH4溶液進(jìn)行還原能夠使復(fù)合催化膜表面的Pd(Ⅱ)還原成Pd(0)；ICP分析證明采用層層自組裝的方法可以方便有效的調(diào)控PAN平板復(fù)合催化膜中金屬催化劑的含量。
　　 超聲處理和干燥處理均會(huì)降低復(fù)合催化膜的催化性能：PEI與Pd低配比的組裝液有利于提高PAN平板復(fù)合催化膜的催化性能；低層數(shù)(n≤10)組裝的催化膜具有較好的催化性能，而高層數(shù)(n>10)催化膜催化性能較