不同氫鍵供體催化轉化CO2與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應.pdf

1、CO2是一種主要的溫室氣體，同時還是全球儲量豐富、價廉、無毒、可再生的C1資源。利用高效綠色催化技術將CO2轉化成高附加值化學產品，以實現其資源化利用，不僅可有效緩解全球變暖帶來的環(huán)境問題，而且具有重大的經濟效益。
　　設計出一種新型二元催化體系四丁基溴化銨(Bu4NBr)/檸檬酸(CA)，研究了其對化學固定CO2合成環(huán)狀碳酸酯的催化性能。系統(tǒng)考察了不同助催化劑和反應條件（包括反應溫度、反應壓力、Bu4NBr/CA摩爾比、反應時間

2、等）對催化活性的影響。研究結果表明，在130℃，CO2壓力2.5 MPa，Bu4NBr/CA摩爾比2：1條件下反應4 h，碳酸丙烯酯(PC)收率為97％，選擇性高達98%。此外，研究了催化體系的使用壽命，以及對不同取代基環(huán)氧化物的普適性。在此基礎上，推測了可能的協(xié)同催化機理。該二元催化體系制備簡單、價格低廉、環(huán)境友好、催化活性高，避免了揮發(fā)性有機溶劑與過渡金屬的使用。
　　設計合成一系列基于三乙醇胺的質子型離子液體[TEA]X(X

3、=Cl,Br,I)，采用NMR,FT-IR,TGA及EA等表征了離子液體的結構及其熱穩(wěn)定性。以環(huán)氧丙烷(PO)與CO2環(huán)加成制備環(huán)狀碳酸酯為例，分別測試了不同離子液體的催化性能，并對反應條件（包括反應溫度、CO2壓力、催化劑用量、反應時間等）進行優(yōu)化。結果表明，離子液體碘酸鹽三乙醇胺[TEA]I催化性能優(yōu)良，在110℃，2.0 MPa CO2壓力下，反應6 h，PC收率為91%，選擇性達99%。同時考察了催化劑的重復使用性能，發(fā)現該催化