多壁碳納米管的生長(zhǎng)、摻雜及其相關(guān)應(yīng)用的研究.pdf

1、碳納米管(CNTs)作為納米材料學(xué)的研究熱點(diǎn)，無(wú)論在CNT陣列的可控制備還是其摻雜改性后的功能化應(yīng)用上都引起了研究者的廣泛關(guān)注。就目前而言，如何控制CNTs生長(zhǎng)所需催化劑的顆粒形貌以得到高質(zhì)量的CNTs陣列，以及對(duì)氮摻雜改性后的CNTs在氧化還原反應(yīng)中的電催化性能研究都成為近年來(lái)的焦點(diǎn)。
　　溶膠-凝膠(sol-gel)法是制備CNTs生長(zhǎng)所需催化劑薄膜的一種簡(jiǎn)便有效的方法。本文首先介紹了利用該方法制備的催化劑前驅(qū)液的水解程度對(duì)涂

2、膠形成的薄膜表面的催化劑形貌產(chǎn)生的影響。通過原子力顯微鏡和掃描電子顯微鏡的表征顯示：隨著催化劑前驅(qū)液水解時(shí)間的延長(zhǎng)，溶液水解程度的增加顯著地控制著薄膜表面形成的催化劑顆粒的尺寸和分布密度。由水解初期的前驅(qū)液涂膠所得的薄膜表面，形成的催化劑顆粒尺寸較大(110nm)，不利于碳納米管的生長(zhǎng)；而水解至后期得到的鐵納米顆粒尺寸急劇下降至20~30nm，且顆粒密度明顯增大，分布更為均勻，明顯地提高了CNT陣列的長(zhǎng)度和取向。這是由于前驅(qū)液的水解產(chǎn)物

3、SiO2與Fe2O3顆粒之間的相互作用影響了在高溫退火和還原后形成的鐵催化劑形貌。隨著水解產(chǎn)物的不斷增多，F(xiàn)e顆粒的移動(dòng)性受到限制，有效地阻止了催化劑晶粒在退火和還原過程中的粗化。因此，通過控制前驅(qū)液的水解程度，便可找到CNTs生長(zhǎng)所需催化劑尺寸和密度分布的最優(yōu)條件，最終獲得高質(zhì)量的CNTs陣列。
　　考慮到sol-gel法不利于CNTs的摻雜改性，在文章的第二部分采用浮動(dòng)催化-熱化學(xué)氣相沉積法熱解乙腈和二茂鐵催化劑(2wt.％)

4、的前驅(qū)液，制備直立的氮摻雜碳納米管(NCNTs)陣列，并成功實(shí)現(xiàn)通過不同摻水量的引入來(lái)調(diào)節(jié)氮摻雜碳納米管的結(jié)構(gòu)與氮摻雜濃度且在摻水量高達(dá)33.3wt.%的情況下，成功制備出NCNTs陣列。SEM和透射電子顯微鏡(TEM)的分析數(shù)據(jù)表明，少量水的摻入(1.2wt.%)會(huì)刻蝕掉大量的非晶碳，使得到的氮摻雜碳納米管的直徑、壁厚明顯減小。而當(dāng)摻水量為11.1wt.%時(shí)，二茂鐵溶解度的降低伴隨著催化劑顆粒尺寸的增大，導(dǎo)致制備的氮摻雜碳納米管的管徑