Ti-Cu-Mn復(fù)合物負載石墨烯催化劑的制備及其降解VOCs特性.pdf

1、揮發(fā)性有機物(VOCs)是主要大氣污染物之一，污染環(huán)境問題嚴重，迫切需要治理解決。催化燃燒法是一種常用的高效、節(jié)能、無污染的治理方法。尋求成本較低、效率較高且穩(wěn)定的催化劑是目前VOCs催化燃燒的研究熱點。本研究將Cu-Mn復(fù)合氧化物與Ti氧化物結(jié)合形成新的三元復(fù)合氧化物作為催化劑的活性組分。選用具有優(yōu)良的載流子遷移率、極高的比表面積和良好的透明性的石墨烯(GS)作為載體，制備高性能與高活性的催化劑。利用水熱沉淀法制備了一系列Ti-Cu-

2、Mn復(fù)合氧化物催化劑，考察了不同Ti-Cu-Mn摩爾比對催化劑性能的影響，研究了其甲苯和二甲苯的催化活性與影響因素，結(jié)合多種表征手段對催化劑的結(jié)構(gòu)性能進行分析，探討了催化降解動力學(xué)與機理。得到主要研究結(jié)果如下:
　　(1)通過Hummers法和水合肼法制得載體石墨烯，再通過水熱法負載上Ti-Cu-Mn系列活性物質(zhì)制得負載型催化劑。在催化降解苯系物中，表現(xiàn)較好的催化劑為Ti-Cu-Mn/GS(1∶1∶1)，其對甲苯、二甲苯的催化氧化

3、過程中T50分別為53℃和97℃，是降解甲苯、二甲苯適合的催化劑。
　　(2)通過BET、XRD、TEM、SEM、XPS的表征，催化劑Ti-Cu-Mn/GS(1∶1∶1)的顆粒分散性較好，比表面積較大。增加Cu-Mn復(fù)合氧化物的比例反而造成催化劑性能的下降。在催化劑中起主要氧化活性的物質(zhì)為Cu、Mn、Ti分別以CuMnO4和TiO2的形式存在，增加Ti可進一步提高催化活性，能使催化劑在低溫保持較高的苯系物降解率，保持催化劑的穩(wěn)定性

4、。
　　(3) Ti-Cu-Mn/GS(1∶1∶1)的降解率隨著甲苯和二甲苯進氣濃度的升高而均逐漸下降，隨著混合氣體濕度的增加均降低，但隨著空速的增加而變化不大或逐漸下降。Ti-Cu-Mn/GS(1∶1∶1)催化降解苯系物的適宜條件為甲苯濃度和二甲苯濃度在5000mg/m3左右、低濕度(5％以下)、適中的氧氣含量(20-40％)。
　　(4)通過對催化氧化反應(yīng)的動力學(xué)和中間產(chǎn)物的研究表明，甲苯和二甲苯的催化降解反應(yīng)符合一級反