石墨烯復(fù)合物的制備及其電催化氧化甲醇性能研究.pdf

1、自石墨烯這個(gè)明星材料被英國(guó)曼切斯特大學(xué)的Giem和Novoselov成功制備后，它受到了廣泛的關(guān)注，特殊的單原子層結(jié)構(gòu)決定了其具有多種優(yōu)異的物理化學(xué)性能，在眾多方面具有廣泛的應(yīng)用前景。為了實(shí)現(xiàn)石墨烯的進(jìn)一步廣泛應(yīng)用，尋找一種反應(yīng)時(shí)間短、反應(yīng)條件溫和、產(chǎn)物品質(zhì)高的石墨烯制備方法對(duì)于石墨烯的研究有著重要的意義。
　　石墨烯的重要應(yīng)用之一是作為負(fù)載催化劑的載體，石墨烯/Pd復(fù)合材料綜合了石墨烯材料和金屬納米顆粒的優(yōu)點(diǎn)，在催化甲醇燃料電池

2、的氧化還原反應(yīng)中，不僅由于載體的協(xié)同效應(yīng)提高了其催化效率，同時(shí)解決了之前所使用的稀有金屬Pt系催化劑成本高、資源短缺的問(wèn)題，對(duì)于甲醇燃料電極具有非凡意義。
　　本論文主要有以下兩個(gè)方面內(nèi)容:一方面研究了大尺寸石墨烯的制備方法，另一方面制備了石墨烯與金屬鈀的復(fù)合材料，并考察了其對(duì)甲醇氧化的催化作用。
　　(1)使用馬來(lái)酸酐對(duì)微晶石墨進(jìn)行預(yù)處理，通過(guò)Diels-Alder反應(yīng)使微晶石墨的層間距增大，之后分別在不同的有機(jī)溶劑中超聲

3、2小時(shí)，制備出一系列高濃度、高質(zhì)量的石墨烯分散液，在NMP中濃度達(dá)到最大為0.68mg·mL-1。用拉曼光譜(Raman)、透射電子顯微鏡(TEM)和原子力顯微鏡(AFM)對(duì)石墨烯的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了系統(tǒng)表征和分析，結(jié)果表明制備的石墨烯片較大，質(zhì)量較好、主要由單層或少數(shù)幾層組成。
　　(2)利用改性的Hummer法制備氧化石墨烯分散液，以氯化鈀為原料制備硝酸鈀，兩者通過(guò)攪拌形成均勻穩(wěn)定的水溶膠，控制反應(yīng)溫度使其凝膠化，復(fù)合材料凝膠凍

4、于之后使用NaBH4對(duì)其進(jìn)行還原，制得Pd/rGO復(fù)合材料。利用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線能譜(EDS)、透射電子顯微鏡(TEM)及X射線衍射儀(XRD)對(duì)復(fù)合材料的形貌、結(jié)構(gòu)及成分進(jìn)行了分析。用循環(huán)伏安法、計(jì)時(shí)電流曲線方法研究了復(fù)合材料對(duì)于甲醇氧化反應(yīng)的催化性能和電化學(xué)穩(wěn)定性。研究結(jié)果表明:Pd納米顆粒能夠均勻的分散于在石墨烯表面，粒徑約為5nm，采用溶膠-凝膠法制備的復(fù)合材料對(duì)于甲醇氧化反應(yīng)具有良好的催化性能和電化學(xué)穩(wěn)定性。通