低阻尼Co2MnSi薄膜的生長(zhǎng)、結(jié)構(gòu)、磁性和酞菁酮中多極阻變、記憶效應(yīng)的研究.pdf

1、半導(dǎo)體技術(shù)的不斷進(jìn)步、信息工業(yè)的持續(xù)發(fā)展和人類對(duì)計(jì)算機(jī)性能的無(wú)止境需求推動(dòng)著隨機(jī)存儲(chǔ)器(random access memory，RAM)技術(shù)不斷向前發(fā)展。RAM和CPU直接交換數(shù)據(jù)，所以RAM的性能直接影響到CPU的速度，進(jìn)而影響整個(gè)計(jì)算機(jī)的表現(xiàn)。目前計(jì)算機(jī)常用的RAM是基于電容技術(shù)，由于電容有漏電流，所以RAM需要定時(shí)刷新以防止數(shù)據(jù)丟失。這種容易丟失數(shù)據(jù)的易失性隨機(jī)存儲(chǔ)器逐漸不能滿足人類的需求。2010年，國(guó)際半導(dǎo)體技術(shù)藍(lán)圖新興器件

2、(EmergingResearch Devices)和新興材料(Emerging Research Materials)工作組指出基于自旋轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)矩效應(yīng)(spin transfer torque，STT)的自旋轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)矩磁隨機(jī)存儲(chǔ)器(STTMRAM)和基于電致阻變效應(yīng)的阻變隨機(jī)存儲(chǔ)器(resistance random accessmemory，RRAM)是最有可能成為超越16nm技術(shù)的下一代非易失性隨機(jī)存儲(chǔ)器(non-volatile r

3、andom access memory,NVRAM)。
　　在由固定磁性層、中間層和自由磁性層組成的三明治結(jié)構(gòu)中，當(dāng)由固定磁性層流向自由磁性層的電流密度超過(guò)臨界值后，自由磁性層的磁矩朝著固定磁性層磁矩的方向反轉(zhuǎn);當(dāng)電流反向時(shí)，被固定磁性層反射回來(lái)的和固定磁性層磁化方向相反的電子使自由磁性層的磁矩向固定磁性層磁矩相反方向反轉(zhuǎn)。這種現(xiàn)象稱為STT效應(yīng)。這種三明治結(jié)構(gòu)中兩個(gè)磁性層磁矩的不同組態(tài)對(duì)應(yīng)著器件的不同電阻態(tài):當(dāng)兩個(gè)磁性層磁矩方向

4、平行時(shí)對(duì)應(yīng)的是低電阻狀態(tài);相反時(shí)對(duì)應(yīng)的是高電阻狀態(tài)。這樣通過(guò)STT效應(yīng)就可以實(shí)現(xiàn)邏輯態(tài)的反轉(zhuǎn)，而磁性層的磁化方向斷電后并不改變，這樣就實(shí)現(xiàn)了NVRAM。
　　STT的臨界電流密度正比于自由磁性層的Gilbert阻尼因子，所以降低自由磁性層的Gilbert阻尼因子對(duì)降低臨界電流密度、提高STTMRAM存儲(chǔ)密度、減小器件損耗意義重大。Co基Heusler合金居里溫度很高、具有半金屬性質(zhì)而且在高隧穿磁電阻(tunelling magne

5、toresistance，TMR)磁性隧道結(jié)(magnetic tunellingjunction，MTJ)中應(yīng)用廣泛。除此之外它還是一種Gilbert阻尼因子比較低的磁性材料。我們用磁控濺射在加熱MgO襯底上生長(zhǎng)了Co2MnSi Heusler合金薄膜，通過(guò)控制襯底溫度和后續(xù)退火溫度提高了Co2MnSi薄膜的晶體質(zhì)量。鐵磁共振測(cè)試結(jié)果擬合表明，300℃生長(zhǎng)后550℃退火的樣品Gilbert阻尼因子低至0.00015，是目前報(bào)道的金屬材

6、料中的最小值。
　　不言而喻，精確測(cè)量材料的Gilbert阻尼因子不論對(duì)應(yīng)用物理和基礎(chǔ)物理都具有很重要的意義。鐵磁共振是測(cè)量材料Gilbert阻尼因子的常用方法，通過(guò)分析共振線寬隨測(cè)試頻率的變化關(guān)系，可以得出其數(shù)值。鐵磁共振中微波場(chǎng)激發(fā)的一致進(jìn)動(dòng)自旋波對(duì)應(yīng)的波矢k=0。一方面，這些k=0的自旋波可能通過(guò)磁振子-電子相互作用將能量傳遞給晶格，這個(gè)過(guò)程稱為Gilbert阻尼;另一方面k=0的自旋波也可能被磁各向異性、雜質(zhì)、表面態(tài)、第二

7、相等等因素散射成k≠0的自旋波，這個(gè)過(guò)程稱為雙磁振子散射。由此可見，鐵磁共振的共振線寬至少包含Gilbert阻尼項(xiàng)和雙磁振子散射項(xiàng)。然而有很多文獻(xiàn)在計(jì)算Gilbert阻尼的過(guò)程中都忽略了雙磁振子散射的貢獻(xiàn)，這只有在寬頻域測(cè)量鐵磁共振線寬是測(cè)試頻率的線性函數(shù)的情況下才是可行的。對(duì)于鐵磁共振線寬隨測(cè)試頻率變化的非單調(diào)行為目前研究報(bào)道很少，特別在寬頻域范圍內(nèi)尚未有報(bào)道。我們?cè)?～40GHz的寬頻域范圍內(nèi)，在300℃和400℃生長(zhǎng)550℃退火的

8、Co2MnSi薄膜中觀測(cè)到這種非單調(diào)行為?；赟angita等人的工作，我們發(fā)展了雙磁振子散射對(duì)共振線寬貢獻(xiàn)的模型，采用數(shù)值計(jì)算雙磁振子散射簡(jiǎn)并積分和線性回歸的方法，擬合了共振線寬隨測(cè)試頻率變化的非單調(diào)、單調(diào)非線性和線性行為，并且在計(jì)算和擬合過(guò)程中沒有采用固定參數(shù)來(lái)減小計(jì)算難度。擬合結(jié)果表明，雙磁振子散射對(duì)共振線寬的非線性行為有決定性的貢獻(xiàn)，但是對(duì)于線性行為貢獻(xiàn)很小，在寬頻域測(cè)試范圍內(nèi)是可以忽略的。
　　由于有機(jī)材料具有儲(chǔ)量豐富、

9、成本低廉、可以印刷或者旋涂制備、可彎曲等等很多優(yōu)點(diǎn)，近些年來(lái)在OLED、有機(jī)薄膜晶體管、有機(jī)太陽(yáng)能電池領(lǐng)域中得到廣泛研究。由于器件結(jié)構(gòu)多樣、存儲(chǔ)密度大、開關(guān)比高等等性質(zhì)，小分子、聚合物、復(fù)合材料等有機(jī)物在RRAM中的潛在應(yīng)用被普遍重視研究。但是相對(duì)于無(wú)機(jī)材料而言，有機(jī)材料不具有長(zhǎng)程有序性，也不具有較強(qiáng)的相互作用，分子與分子之間靠比較弱的范德瓦爾斯力結(jié)合，導(dǎo)致載流子的局域性較強(qiáng)。這些載流子在被熱激發(fā)“跳離”局域態(tài)之前不會(huì)對(duì)電導(dǎo)有貢獻(xiàn)，導(dǎo)致

10、有機(jī)材料中載流子的遷移率較低。而且有機(jī)材料中的載流子傳輸機(jī)制不甚明了，仍然需要廣泛、深入的研究。目前提出的導(dǎo)電機(jī)制有歐姆導(dǎo)電、肖特基發(fā)射、熱致發(fā)射、空間電荷限制電流、隧穿、離子導(dǎo)電、跳躍導(dǎo)電、雜質(zhì)導(dǎo)電等等?；谶@些導(dǎo)電機(jī)制，對(duì)有機(jī)材料電致阻變機(jī)理的解釋多種多樣。由于有機(jī)材料電致阻變器件結(jié)構(gòu)多樣，并且阻變機(jī)制也可能依賴于使用的具體材料，所以一個(gè)統(tǒng)一的阻變模型可能并不存在，甚至在同一個(gè)器件中也會(huì)有不同的機(jī)制同時(shí)起作用?；谟袡C(jī)材料的電致阻變

11、機(jī)理仍需要進(jìn)一步研究。
　　酞菁銅(copper phthalocyanine，CuPc)是一種典型的共軛p型小分子有機(jī)半導(dǎo)體，在OLED、有機(jī)薄膜晶體管、有機(jī)太陽(yáng)能電池中應(yīng)用廣泛。但是基于CuPc的電致阻變器件研究很少。我們應(yīng)用磁控濺射和真空熱蒸發(fā)的方法制備了不同電極材料的CuPc電致阻變器件，從中首次發(fā)現(xiàn)了多級(jí)電致阻變現(xiàn)象。當(dāng)上、下電極都是Co時(shí)，是單極阻變，低阻態(tài)的穩(wěn)定性比較差;但是使用Au做下電極、Co做上電極時(shí)是雙極阻變

12、，低阻態(tài)的穩(wěn)定性大幅提高，在10000s的測(cè)試時(shí)間內(nèi)沒有觀測(cè)到低阻態(tài)的退變現(xiàn)象。低阻態(tài)和高阻態(tài)的電阻隨溫度變化的測(cè)試結(jié)果表明，阻變前后器件的導(dǎo)電機(jī)制沒有發(fā)生性質(zhì)上的變化，它們的電阻都隨著溫度的降低而增大，是典型的半導(dǎo)體導(dǎo)電行為。在較低溫度下和γ=1/3的Mott變程躍遷模型符合較好，較高溫度下有明顯偏離。擬合結(jié)果給出低阻態(tài)和高阻態(tài)的費(fèi)米能級(jí)處態(tài)密度相差三個(gè)量級(jí)，從而導(dǎo)致了低阻態(tài)和高阻態(tài)之間電阻的巨大差異。低阻態(tài)電阻隨溫度和結(jié)面積的變化規(guī)