鐵基復(fù)合載氧體與CO-褐煤化學(xué)鏈燃燒性能研究.pdf

1、CO2作為最主要的溫室氣體之一，尋求其高效分離和低成本捕集技術(shù)成為各國(guó)學(xué)者研究的重點(diǎn)問(wèn)題?；瘜W(xué)鏈燃燒與傳統(tǒng)燃燒方式不同，能在不消耗額外能源和分離裝置的情況下，實(shí)現(xiàn)CO2內(nèi)分離并根除NOx生成，更為經(jīng)濟(jì)環(huán)保。
　　載氧體作為化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的關(guān)鍵之一，本文針對(duì)價(jià)格低廉，環(huán)境友好，但載氧率較低，活性不高且易燒結(jié)的鐵基載氧體作為研究對(duì)象，首先采用共沉淀法制備不同摩爾比例的Co摻雜和Mn摻雜鐵基載氧體，通過(guò)熱重分析儀、X射線衍射分析儀、比表

2、面積分析儀、透射電鏡等對(duì)載氧體進(jìn)行物化性能表征，并將其分別用于CO和褐煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)研究。
　　通過(guò)不同摩爾比例的Co-Fe2O3和Mn-Fe2O3與CO在750℃、800℃、850℃的反應(yīng)研究，發(fā)現(xiàn)850℃下Co∶Fe摩爾比例為0.2∶1的載氧體Co0.2Fe轉(zhuǎn)化率最高，反應(yīng)在3.18min內(nèi)可完全轉(zhuǎn)化，比純Fe2O3完全轉(zhuǎn)化時(shí)間縮短49.6％。提高鈷摻雜量，增大反應(yīng)溫度能加深載氧體與CO的還原程度。Mn0.02Fe在850℃

3、下，反應(yīng)時(shí)間4.5min內(nèi)，轉(zhuǎn)化率可高達(dá)98％。針對(duì)兩種不同摻雜金屬載氧體與CO反應(yīng)分別進(jìn)行了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析。綜合對(duì)比Co0.2Fe和Mn0.02Fe與CO的9次連續(xù)循環(huán)反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)Co0.2Fe活性較高，穩(wěn)定性優(yōu)于Mn0.02Fe。
　　基于以上性能較優(yōu)的Co摻雜載氧體深入研究，增大Co摻雜量，并且添加Al2O3作為載體材料，采用正交實(shí)驗(yàn)法優(yōu)化制備方法，結(jié)果表明:摻雜量為25‰焙燒溫度為800℃，焙燒時(shí)間為1.5h，反應(yīng)溫度為85

4、0℃時(shí)載氧體性能最優(yōu)。將優(yōu)化后的載氧體與CO在850℃下分別進(jìn)行5次、10次、16次連續(xù)氧化還原反應(yīng)。結(jié)果顯示，該制備條件下的鐵基載氧體循環(huán)性能優(yōu)良，顆粒磨損較小，僅有輕微燒結(jié)現(xiàn)象，具有工業(yè)化應(yīng)用的潛力。
　　針對(duì)Co-Fe2O3/Al2O3與褐煤的反應(yīng)，分析添加Al2O3對(duì)反應(yīng)影響，發(fā)現(xiàn)Al2O3阻礙了載氧體與褐煤的充分接觸，對(duì)反應(yīng)轉(zhuǎn)化率有抑制作用;增大鈷的摻雜量有助于提高載氧體與褐煤的反應(yīng)活性，但顆粒有團(tuán)聚現(xiàn)象。鐵基載氧體與褐