化學鏈燃燒過程中鐵基載氧體與CO反應的特性研究.pdf

1、近年來，全球變暖帶來的一系列問題，使人們更加關注CO2等溫室氣體的排放，化學鏈燃燒技術作為解決能源、環(huán)境問題的創(chuàng)新性想法，已成為各國研究的熱點。與此同時，載氧體的選擇現已成為化學鏈燃燒過程中最重要的一部分。
　　 本文設計并搭建了小型流化床試驗臺，結合熱重分析儀等實驗設備，對沉淀法制備的鐵基載氧體(Fe2O3/Al2O3、Fe2O3/SBA-15)的反應活性進行了一系列研究。同時結合程序升溫的熱重分析方法，對反應前后的Fe2O3

2、(50)/γ-Al2O3進行了化學反應動力學研究，采用Coats-Redfern機理方程來處理熱重實驗數據，得到了反應前后Fe2O3(50)/γ-Al2O3與CO反應的動力學參數。試驗研究表明:采用介孔硅分子篩SBA-15為惰性載體，可以有效提高載氧體的比表面積(新制備的載氧體BET=465.06m2/g)，高溫下具有較高的熱穩(wěn)定性;在化學鏈燃燒過程中，在燃料反應器中將活性組分Fe2O3還原成FeO，然后迅速轉入到空氣反應器，將其徹底氧

3、化為Fe2O3，可以有效提高載氧體的載氧率，并且該燃燒過程容易發(fā)生。為進一步研究載氧體活性組分Fe2O3的還原反應過程，本文采用Material Studio 5.0(MS)計算模擬軟件，運用密度泛函理論等方法對Fe2O3與CO反應機理進行了的研究。基于Fe2O3在不同溫度下的吸附CO和還原過程（Fe3+→Fe2+→Fe+→Fe）的研究發(fā)現，Fe2+→Fe+是反應控制步驟，將Fe2O3部分還原為FeO(即Fe2O3→FeO)過程與將其徹