鐵基載氧體化學(xué)循環(huán)制氫研究.pdf

1、隨著世界經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展和人口數(shù)量的逐步增長，全球?qū)δ茉吹男枨笕找嬖黾??；茉吹倪^度使用不僅造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染，而且已經(jīng)面臨枯竭。因此開發(fā)清潔可再生替代能源已成為全球關(guān)注的熱點。氫能基于其燃燒值高、清潔無污染、可再生等優(yōu)點，具有很好的開發(fā)前景。
　　本實驗室提出了一種CO輔助鐵氧化物循環(huán)裂解水的制氫工藝，具有較好的應(yīng)用前景。針對載氧體易發(fā)生燒結(jié)和團(tuán)聚，循環(huán)穩(wěn)定性較差等問題，本論文重點對載氧體的循環(huán)穩(wěn)定性進(jìn)行研究。
　　首先

2、，采用共沉淀法制備鐵基載氧體，在制備過程中分別采用Al2O3、ZrO2、MoO3、SnO2、Cr2O3、CeO2、MgO等氧化物來改性載氧體。為了防止還原過程中，鐵氧化物被還原到單質(zhì)鐵，在還原氣（CO/CO2）中CO的濃度為60％，800℃下循環(huán)進(jìn)行氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)，考察鐵基載氧體的循環(huán)穩(wěn)定性和產(chǎn)氫能力。結(jié)果表明，金屬氧化物的添加有效抑制了反應(yīng)過程中鐵氧化物的燒結(jié)和團(tuán)聚，所有添加金屬氧化物樣品的產(chǎn)氫量均高于純鐵氧化物的。添加CeO2、

3、ZrO2、MgO樣品具有較好的循環(huán)穩(wěn)定性；添加Al2O3、MoO3、Cr2O3樣品的產(chǎn)氫量，在前幾次循環(huán)中都有一個較大幅度的降低，之后基本穩(wěn)定；添加SnO2樣品的產(chǎn)氫量一直呈下降趨勢，穩(wěn)定性較差。在經(jīng)過7個循環(huán)后，各樣品的產(chǎn)氫量關(guān)系為ZrO2>CeO2>MgO>SnO2>Cr2O3>MoO3>Al2O3>純Fe2O3。ZrO2的產(chǎn)氫量可以達(dá)到理論產(chǎn)氫量的80%。隨ZrO2添加量的增加，產(chǎn)氫量先有一個快速增長，隨后增長達(dá)到平臺，適宜的添加