介孔Fe,Al-SBA-15的制備、表征及NH3-SCR催化性能的研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是重要大氣污染物，可形成酸雨、光化學煙霧等污染，帶來一系列的環(huán)境問題，嚴重威脅了人類的健康。目前為止，以氨為還原劑來選擇性催化還原煙氣中的氮氧化物是國內外最普遍采用的脫硝方法。Fe，Al-SBA-15是一類環(huán)境友好、活性高、有良好應用前景的分子篩類脫硝催化劑。
　　本文分別采用常規(guī)法和微波輔助合成法制備出一系列不同鐵、鋁含量的Fe，Al-SBA-15分子篩催化劑，考察了不同制備方法下SBA中鐵及鋁物種的種類、分布

2、及在SCR反應中的作用。在微波法制備的分子篩中，鐵和鋁展示出了良好的協(xié)同作用，分子篩脫硝效率在350℃便達到95％以上。通過XRD，H2-TPR，NH3-TPD，SEM，EPR，In situ DRIFTS，UV-Vis DRS，27Al MAS NMR等分析測試手段對催化劑的形貌、結構和催化性能之間的關系進行研究。研究結果表明，與常規(guī)法制備的催化劑相比，微波法更有利于分子篩孔道內的低聚鐵以及骨架四配位鋁的形成。NH3主要化學吸附在四配

3、位的骨架鋁上并以NH4+的形式存在，盡管吸附的NH3會與O2直接發(fā)生反應，但其反應速率要明顯低于NH3與NO和O2同時存在時的反應速率。同時，原位EPR表明低聚鐵對于NO的氧化發(fā)揮了重要作用，F(xiàn)e3+離子不會在NH3的氛圍中發(fā)生反應，但是會在NH3和NO共存的環(huán)境中被還原成不具有鐵磁性的Fe2+，隨著O2的通入，F(xiàn)e2+又會被重新氧化成Fe3+。此外，g'～3.3處的信號表明，在SCR反應過程中生成了氨氮中間體，并在反應過程中發(fā)揮了至關

4、重要的作用。
　　最后，本文還對微介孔復合分子篩的制備進行了初步的研究，希望將其無定形孔壁轉化成具有MFI結構的ZSM-5。研究發(fā)現(xiàn)，當Al-SBA-15在170℃含有TPAOH和水的環(huán)境中晶化24 h后，可以在保持部分介孔孔道的基礎上，生成具有MFI結構的ZSM-5晶粒。然而，生成的ZSM-5并未與SBA-15很好的結合，因此SBA-15在重結晶的過程中只起到了硅源的作用，隨著SBA-15孔壁的不斷溶解，ZSM-5在結構導向劑的