二維材料C4N3和C3N4電學(xué)及儲氫性能的理論研究.pdf

1、自石墨烯發(fā)現(xiàn)以來，二維材料因表現(xiàn)出獨(dú)特性能一直受到了科研工作者的廣泛關(guān)注。以維度作為材料的基本參數(shù)，一系列類石墨烯材料被研究并應(yīng)用于相關(guān)利益行業(yè)。類石墨烯碳氮化合物(C3N4和C4N3)作為在光電子領(lǐng)域研究較多的半導(dǎo)體材料，最近在實(shí)驗(yàn)中被合成出來。半金屬(half-metal)性質(zhì)的C4N3由于其特殊的能帶結(jié)構(gòu)因此具有很多比較優(yōu)越的性能，尤其適合作為自旋注入材料。通過對兩種材料的壓縮理論計(jì)算，了解材料電子結(jié)構(gòu)的變化，可以為實(shí)驗(yàn)和應(yīng)用提供

2、一些理論認(rèn)知。
　　利用密度泛函理論，我們對類石墨烯半金屬材料C4N3(g-C4N3)進(jìn)行雙軸壓縮，從而對其電子結(jié)構(gòu)的多樣性進(jìn)行研究。計(jì)算結(jié)果表明，在應(yīng)變小于-2％時(shí)，g-C4N3保留其原有的鐵磁半金屬性質(zhì)，但半金屬帶隙隨壓縮增大而減小;當(dāng)應(yīng)變增強(qiáng)到-3％至-5％時(shí)，g-C4N3直接轉(zhuǎn)化為非磁性的金屬;若繼續(xù)進(jìn)行壓縮，g-C4N3將變成非磁性半導(dǎo)體，且材料帶隙會由間接帶隙向直接帶隙轉(zhuǎn)變，直接帶隙約為1.6 eV?；谶@一理論研究，

3、我們認(rèn)為g-C4N3在自旋電子學(xué)和光伏領(lǐng)域存在廣泛的應(yīng)用前景。
　　在對g-C4N3進(jìn)行調(diào)查研究時(shí)，我們發(fā)現(xiàn)它可由C取代類石墨烯材料C3N4(g-C3N4)上N原子獲得，基態(tài)的g-C3N4屬于半導(dǎo)體，且也已經(jīng)可以通過實(shí)驗(yàn)制備出來。g-C3N4是一種高效的催化劑，常被用于工業(yè)中的光裂解水制氫，其2.7 eV的直接帶隙對可見光吸收有一定響應(yīng)。因此我們也對g-C3N4材料進(jìn)行了一系列壓縮應(yīng)變的研究，希望可以找到與g-C4N3類似的性質(zhì)。

4、理論的計(jì)算結(jié)果表明g-C3N4在基態(tài)是非磁性，且通過對材料采用雙軸壓縮，材料始終保持非磁半導(dǎo)體性質(zhì)，只是半導(dǎo)體帶隙隨壓縮增加而減小。
　　新型能源的開發(fā)和利用一直是科學(xué)研究的熱門，其中又以氫能的存儲研究最多。類比于石墨烯的儲氫研究，我們發(fā)現(xiàn)g-C3N4在一定程度上比石墨烯儲氫更具優(yōu)勢，如:對于金屬的吸附能比較高，結(jié)構(gòu)的孔徑比較大，氫氣的吸附能和吸附密度也有所提高等。因此對g-C3N4這種新型儲氫材料，我們進(jìn)行了一系列理論研究，并對

5、儲氫性能的優(yōu)劣進(jìn)行討論。
　　通過對g-C4N3的雙軸壓縮，我們得出了材料結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)隨壓縮的變化關(guān)系。對g-C3N4壓縮和儲氫性能的研究，我們預(yù)期了一種高效的儲氫材料。結(jié)論如下:
　　(1)基態(tài)的g-C4N3具有室溫鐵磁半金屬性質(zhì)，且能夠在500 K溫度下保持穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和磁性，對g-C4N3在不同程度下雙軸壓縮，我們發(fā)現(xiàn)材料磁性由鐵磁態(tài)向非磁態(tài)轉(zhuǎn)變。
　　(2) g-C4N3的能帶結(jié)構(gòu)隨壓縮而變化，由半金屬到金屬相，