氟喹諾酮類和四環(huán)素類抗生素不同解離形態(tài)的光化學(xué)轉(zhuǎn)化行為.pdf_第1頁(yè)
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1、抗生素作為一類新型污染物在環(huán)境中不斷被監(jiān)測(cè)到,這類污染物因具有“假持久性”并能引起環(huán)境菌群的抗藥性而受到廣泛關(guān)注。在表層水體或冰雪表面,光化學(xué)轉(zhuǎn)化是決定抗生素類污染物環(huán)境歸趨的重要途徑。因此,本論文選取兩種氟喹諾酮類抗生素(FQs)與三種四環(huán)素類抗生素(TCs),研究其光解動(dòng)力學(xué)、光解產(chǎn)物、路徑和抑菌活性,并著重考察不同水體中溶解性物質(zhì)對(duì)光解的影響與作用機(jī)制,旨在深入理解其環(huán)境光化學(xué)行為。
  研究了純水中加替沙星和巴洛沙星不同解

2、離形態(tài)的光解動(dòng)力學(xué),運(yùn)用競(jìng)爭(zhēng)動(dòng)力學(xué)的方法得出,F(xiàn)Qs在模擬日光照射(λ>290nm)下發(fā)生光解,反應(yīng)遵循準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué),從pH=3到pH=11,表觀光解速率先增大后降低,峰值出現(xiàn)在pH=8;而·OH氧化光解速率常數(shù)則在pH=7時(shí)最大。三種解離形態(tài)FQs的表觀光解及·OH氧化活性不同,由HFQs0、H2FQs+、FQs-依次減弱;45°N表層水體中,F(xiàn)Qs的表觀光解是其主要的降解途徑,而·OH氧化反應(yīng)的貢獻(xiàn)率較低。通過(guò)固相萃取及LC-MS/

3、MS分析,鑒定了加替沙星和巴洛沙星光解的主要產(chǎn)物,不同類型的反應(yīng)生成不同的產(chǎn)物,表現(xiàn)為不同的反應(yīng)途徑。大腸桿菌毒性實(shí)驗(yàn)表明,光解產(chǎn)物仍然具有較強(qiáng)的抑菌活性。
  為進(jìn)一步揭示抗生素的光化學(xué)行為,繼續(xù)考察了TCs不同解離形態(tài)的光解動(dòng)力學(xué)。隨著pH增加,TCs光解速率常數(shù)增大,從TCsH20、TCsH到TCs2-,吸收光譜發(fā)生紅移,k和Φ值逐漸增大;另外,不用解離形態(tài)TCs與ROS的光氧化反應(yīng)活性不同,其反應(yīng)速率常數(shù)依賴于pH值。45

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