高銦組分InGaN薄膜的MOCVD外延生長(zhǎng)機(jī)理及其光電性質(zhì)研究.pdf

1、基于半導(dǎo)體的固態(tài)照明可以減少照明產(chǎn)品的能源消耗、提高能源效率，進(jìn)而減少溫室氣體排放。然而，目前商業(yè)化的白光LED通常采用InGaN基藍(lán)光LED激發(fā)黃光熒光粉的方式來(lái)獲取白光，這種方式不可避免地存在波長(zhǎng)下轉(zhuǎn)換產(chǎn)生斯托克斯損失的問(wèn)題。為了實(shí)現(xiàn)真正高效的固態(tài)照明，務(wù)必發(fā)展高效的紅、黃、綠、藍(lán)多色混合的全芯片白光LEDs。然而，到目前為止，只有InGaN基藍(lán)光LED的內(nèi)量子效率超過(guò)90％。隨著In組分的增加，長(zhǎng)波長(zhǎng)InGaN基LED的內(nèi)量子效率

2、急劇下降，其中很重要的原因是很難獲得高質(zhì)量的高In組分(＞25％)InGaN合金。更高的In并入會(huì)誘導(dǎo)InGaN合金中產(chǎn)生更多類(lèi)型的缺陷，然而這些缺陷對(duì)InGaN光電特性的影響并不是十分清晰。為此，高In組分InGaN合金的微結(jié)構(gòu)缺陷和光電特性研究已經(jīng)成為目前氮化物發(fā)光器件領(lǐng)域一個(gè)熱點(diǎn)問(wèn)題。本文圍繞藍(lán)寶石襯底上高In組分InGaN外延層的外延生長(zhǎng)機(jī)理和相關(guān)光電特性展開(kāi)研究，取得的主要成果如下:
　　(1)研究了MOCVD方法生長(zhǎng)高

3、In組分InGaN薄膜時(shí)，In并入誘導(dǎo)的InGaN晶體質(zhì)量、光學(xué)性質(zhì)、表面形貌、微結(jié)構(gòu)缺陷和應(yīng)變弛豫的變化。研究發(fā)現(xiàn)，隨著In組分的增加，激子局域化效應(yīng)逐漸增強(qiáng);此外，InGaN的RMS粗糙度先增大后減小，表面形貌由布滿Ⅴ型坑的平坦表面逐漸向3D小島形貌過(guò)渡，隨后又逐漸光滑?；诖诵蚊惭莼?，創(chuàng)新性地提出InGaN島比例的自規(guī)則演化模型，將In并入誘導(dǎo)的形貌演化歸因于溫度降低導(dǎo)致的In吸附層的表面活性增強(qiáng)效應(yīng)與應(yīng)變弛豫導(dǎo)致的表面粗糙之間的

4、競(jìng)爭(zhēng)。這種表面活性效應(yīng)會(huì)促進(jìn)吸附原子的遷移、從而有助于島的橫向生長(zhǎng)。
　　(2)研究了In并入誘導(dǎo)的InGaN薄膜的應(yīng)變弛豫過(guò)程和機(jī)理。XRD倒易空間圖表明，隨著In組分的增加，InGaN外延層逐漸由完全應(yīng)變狀態(tài)向應(yīng)變完全弛豫狀態(tài)過(guò)渡。應(yīng)變部分弛豫時(shí)，InGaN外延層存在組分分層現(xiàn)象，即存在一個(gè)低In組分界面區(qū)，界面區(qū)以上是組分均勻的InGaN層。42.2％In組分時(shí)應(yīng)變完全弛豫。截面TEM雙束衍射表明，隨著In組分的增加，InG

5、aN外延層的應(yīng)變弛豫機(jī)制由形成TDs和Ⅴ型坑，逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)楫a(chǎn)生隨機(jī)堆垛層錯(cuò)和3D表面鋸齒狀粗糙。
　　(3)原創(chuàng)性地通過(guò)引入退火的InGaN插入層，制備出方塊電阻高達(dá)2.1×108Ω/square、背景電子濃度1.0×1012cm-3的非故意摻雜高阻GaN薄膜。研究表明，高阻GaN的產(chǎn)生機(jī)理為:顯著增加的刃型穿透位錯(cuò)誘導(dǎo)GaN中C受主雜質(zhì)并入量顯著增加，進(jìn)而補(bǔ)償背景載流子、導(dǎo)致薄膜高阻。該方法為制備高電子遷移率晶體管中的高阻GaN緩

6、沖層開(kāi)辟了一條新途徑。
　　(4)研究了InGaN/GaN雙異質(zhì)結(jié)中，InGaN有源區(qū)的微結(jié)構(gòu)缺陷和應(yīng)變狀態(tài)。發(fā)現(xiàn)較厚的InGaN有源區(qū)中存在堆垛層錯(cuò)、失配位錯(cuò)、摩爾紋和晶格扭曲，從而可能對(duì)發(fā)光產(chǎn)生不利影響。重點(diǎn)研究了高In組分InGaN/GaN雙異質(zhì)結(jié)中的孔洞和In沉淀缺陷。通過(guò)室溫PL和CL研究了InGaN/GaN雙異質(zhì)結(jié)的發(fā)光淬滅現(xiàn)象，建立了孔洞和In沉淀形成的物理模型，并通過(guò)孔洞表面陷阱和空間電荷區(qū)的輻射復(fù)合抑制作用闡明了

7、高In組分InGaN/GaN雙異質(zhì)結(jié)的發(fā)光淬滅機(jī)制。此外，建立了In沉淀的自成鍵模型，將In沉淀的本質(zhì)歸結(jié)于獨(dú)立的In沉淀+孔洞的復(fù)合體，成功解釋了常見(jiàn)的高In組分InGaNMQWs中含有較多In沉淀卻沒(méi)有大量孔洞而量子效率依然很低的原因。
　　(5)對(duì)圖形化藍(lán)寶石襯底上In輔助p-GaN的生長(zhǎng)展開(kāi)研究。研究表明，隨著生長(zhǎng)溫度由1005℃降低到970℃，p-GaN的電阻率和空穴遷移率均變化不大，但空穴濃度先增大后減小且晶體質(zhì)量退化

8、。AFM結(jié)果表明生長(zhǎng)溫度越低，p-GaN的表面粗糙度越大，這可能與溫度降低導(dǎo)致的吸附原子遷移率下降有關(guān)。此外，在995℃生長(zhǎng)溫度下，隨著Mg流量由360sccm減小到200sccm，p-GaN的電阻率變化幅度不大;然而空穴濃度表現(xiàn)出先減小后增大的趨勢(shì)，空穴遷移率表現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)。綜合考慮表面形貌、晶體質(zhì)量和電學(xué)性質(zhì)，In輔助方法制備p-GaN的最優(yōu)生長(zhǎng)條件為995℃、Mg流量200sccm。
　　(6)在In輔助p-GaN

9、的基礎(chǔ)上，制備出EL發(fā)光在黃光波段的Ga極性p-down極化反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)LED。XRDω/20掃描表明MQWs具有良好的界面質(zhì)量和晶體質(zhì)量;MQWs的室溫PL峰FWHM較大(80nm)，說(shuō)明高In組分的MQWs中In組分不均勻現(xiàn)象更加顯著。對(duì)制備的LED器件進(jìn)行Ⅰ-Ⅴ和EL測(cè)試，發(fā)現(xiàn)器件開(kāi)啟電壓較大(7.2V)。隨著電壓從15V增大到40V，EL峰的藍(lán)移僅15nm，說(shuō)明極化反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)確實(shí)能夠克服MQWs內(nèi)的極化電場(chǎng)引起的量子限制斯塔克效應(yīng)的負(fù)