幾種負(fù)載型磷鎢酸的制備、表征及其對芘與酸酐的?；磻?yīng)的催化作用.pdf

1、芳酮類化合物是農(nóng)藥、染料、醫(yī)藥等精細(xì)化學(xué)品的重要合成中間體，在國民經(jīng)濟中占有舉足輕重的地位。Friedel-Crafts?；磻?yīng)是合成芳酮的重要的合成反應(yīng)。但是由于傳統(tǒng)的Friedel-Crafts?；磻?yīng)是在Lewis酸或質(zhì)子酸的催化下，芳香烴化合物與有毒的酰鹵發(fā)生的反應(yīng)，在此?；^程中，催化劑往往需要過量一倍，導(dǎo)致工業(yè)后處理中產(chǎn)生大量的廢金屬渣，同時生產(chǎn)過程中環(huán)境污染和設(shè)備腐蝕嚴(yán)重。因此尋找低催化量、環(huán)境友好、廉價、易回收、可

2、重復(fù)使用的綠色催化劑，以羧酸或酸酐代替酰鹵作為酰基化試劑，對芳酮的合成具有非常重要的意義。本論文以稠環(huán)芳烴芘與酸酐的Friedel-Crafts酰基化反應(yīng)為探針反應(yīng)來研究幾種負(fù)載型磷鎢酸催化劑的催化活性性能，具體的研究內(nèi)容如下:
　　 1.采用浸漬法成功地制備出多種負(fù)載型磷鎢酸催化劑，并采用BET、XRD、TEM、FT-IR、NH3-TPD等表征手段對催化劑樣品進(jìn)行了表征，表征結(jié)果表明，活性組分磷鎢酸在載體表面分散均勻;負(fù)載型磷

3、鎢酸催化劑能夠保持雜多陰離子的結(jié)構(gòu)且具有一定的酸量。
　　 2.研究了四種氧化物載體負(fù)載磷鎢酸催化劑對芘的乙?；拇呋钚裕瑢嶒灲Y(jié)果表明，載體本身的性質(zhì)不同，其與磷鎢酸相互的作用不一樣，導(dǎo)致不同載體負(fù)載磷鎢酸催化劑的催化活性有著很大的差別。具體的催化活性順序為:PW/SiO2＞PW/TiO2＞PW/K-10＞PW/γ-Al2O3。
　　 3.采用常壓干燥法成功地制備出二氧化硅氣凝膠載體，并采用浸漬法制備出PW/SiO2

4、aerogel催化劑，采用多種分析測試手段表征對其進(jìn)行了表征;將PW/SiO2 aerogel催化劑用于催化合成1-苯甲酰芘，考察了PW/SiO2 aerogel催化性能;重復(fù)實驗結(jié)果顯示，PW/SiO2 aerogel催化劑重復(fù)使用效果良好，是一種高效、綠色環(huán)保、低成本的Friedel-Crafts酰基化反應(yīng)催化劑。
　　 4.比較了不同雜多化合物對芘的苯甲酰化的催化活性大小，實驗結(jié)果表明，負(fù)載型雜多酸催化劑的催化活性要高于相

5、應(yīng)的本體雜多酸的催化活性，SiO2氣凝膠載體負(fù)載PW催化劑的催化活性要高于普通SiO2載體負(fù)載PW催化劑的催化活性，具體的催化活性順序為:PW/SiO2 aerogel＞PW/SiO2＞SiW/SiO2＞PW＞SiW＞PMo/SiO2＞PMo。
　　 5.采用萃取、重結(jié)晶等方法得到了1-苯甲酰芘和1-乙酰芘的純品，通過GC/MS、GC、FT-IR和1 H NMR等分析表征手段確認(rèn)了它們的結(jié)構(gòu)。探討了負(fù)載型雜多酸催化芘與酸酐的Fr