雜多化合物及其負載型催化劑作用下芘的Friedel-Crafts酰基化反應(yīng)的研究.pdf

1、芳酮類化合物是合成液晶、醫(yī)藥、農(nóng)藥、染料和熒光劑等的一類重要的精細化工中間體。Friedel—Crafts酰基化反應(yīng)由于具有操作簡單,選擇性高等特點,是合成芳酮的重要方法之一。但由于傳統(tǒng)催化劑(如金屬鹵化物Lewis酸和液體Brφnsted酸等)的大量使用對環(huán)境造成了很大的污染。因此,研究探索高效、經(jīng)濟方便、環(huán)境友好的新型催化劑,對于芳酮的合成具有非常重要的意義。本論文主要研究了在本體雜多酸、雜多酸鹽和負載磷鎢酸催化劑作用下芘與乙酰、苯

2、甲酰氯的Friedel—Crafts?；磻?yīng),具體研究內(nèi)容如下:
　　 1.研究了催化劑、?；噭?、溶劑、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間等對目標產(chǎn)物收率和選擇性的影響,得到不同催化劑作用下各?；磻?yīng)的最佳條件。研究表明,雜多化合物都是芘的Friedel—Crafts?；磻?yīng)的高活性、環(huán)境友好且可重復(fù)使用的綠色催化劑。
　　 2.比較了丁酰氯、丙酰氯、乙酰氯和苯甲酰氯等四種酰基化試劑在磷鎢酸的催化下,對芘的Friedel—Cr

3、afts?；磻?yīng)的影響。結(jié)果表明,隨著四種?；噭┓磻?yīng)活性的升高,其單取代產(chǎn)物的收率和選擇性逐漸降低。
　　 3.研究了磷鎢酸、硅鎢酸和磷鉬酸三種常見本體雜多酸對1-乙酰芘和1-苯甲酰芘合成的影響,實驗結(jié)果表明,隨著三種雜多酸催化劑的酸性增加,兩種目標產(chǎn)物的收率和選擇性也依次增加。
　　 4.比較了本體雜多酸、雜多酸鹽和負載型雜多酸在合成1-乙酰芘中的催化作用,結(jié)果表明,三類雜多化合物催化芘的乙?；磻?yīng)時均是高效的催

4、化劑,活性最高的是PW／SiO2,次之為磷鎢酸銫,酸性載體負載催化劑的催化活性均高于本體雜多酸；考察了三類催化劑的重復(fù)使用性能,結(jié)果顯示三類催化劑都可循環(huán)使用,其中PW／SiO2的重復(fù)使用性能最好。因此芘的乙酰化反應(yīng)的最佳催化劑為PW／SiO2。
　　 5.用萃取、重結(jié)晶等方法得到了1-乙酰芘、1-苯甲酰芘的純品,通過GC／MS、GC、FT-IR和1H NMR等分析手段確認了它們的結(jié)構(gòu)。并探討了芘與酰氯的Friedel—Craf