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1、在核裂變眾多產(chǎn)物中,放射性同位素鍶被認(rèn)為是一種危害很大的核素,這是由于鍶的兩種常見(jiàn)放射性同位素Sr-89和Sr-90不僅具有較高的裂變產(chǎn)額,而且容易沉積在人體的骨骼內(nèi)。因此,無(wú)論是在日常環(huán)境監(jiān)測(cè)還是在核事件應(yīng)急監(jiān)測(cè)中,快速準(zhǔn)確地對(duì)Sr-90和Sr-89活度進(jìn)行分析具有重要意義。目前,我國(guó)對(duì)環(huán)境中放射性鍶的活度分析方法主要基于1989年出版的《環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)分析方法及管理標(biāo)準(zhǔn)匯編》(簡(jiǎn)稱(chēng)國(guó)標(biāo)方法)。國(guó)標(biāo)方法的原理是通過(guò)化學(xué)分析方法分離提純已
2、達(dá)到平衡狀態(tài)的Y-90后,使用低本底總α/β測(cè)量?jī)x測(cè)量Y-90活度,以推算其母體Sr-90的活度。由于需等待Sr-90和Y-90達(dá)到平衡,國(guó)標(biāo)方法耗時(shí)較長(zhǎng),而且只能對(duì)Sr-90單一核素的活度進(jìn)行分析,并不能滿(mǎn)足核事故應(yīng)急監(jiān)測(cè)中對(duì)多種放射性鍶同位素(如Sr-89和Sr-90)活度同時(shí)進(jìn)行快速分析的需求。本論文通過(guò)對(duì)放射性鍶的特性進(jìn)行研究,在分析了國(guó)內(nèi)外現(xiàn)有方法的優(yōu)缺點(diǎn)的基礎(chǔ)上,系統(tǒng)地設(shè)計(jì)了針對(duì)水體、土壤、生物樣品以及沉積物等不同基質(zhì)中放射
3、性鍶活度進(jìn)行快速分析的新方法。
本文提出的快速方法采用冠狀醚Sr樹(shù)脂對(duì)Sr2+離子進(jìn)行分離和提純,再使用液閃探測(cè)器對(duì)待分析樣品中的放射性核素進(jìn)行測(cè)量,最后采用譜分析的方法來(lái)同時(shí)計(jì)算確定Sr-90和Sr-89的活度。為了確定最佳的實(shí)驗(yàn)條件和探測(cè)性能,本文首先對(duì)實(shí)驗(yàn)材料和實(shí)驗(yàn)儀器進(jìn)行了性能研究,分析了Sr樹(shù)脂的吸附和解吸性能跟酸度、溫度、震蕩時(shí)間、流速、洗脫液、解吸流速、洗脫液用量等因素的關(guān)系,探索了使用液體閃爍探測(cè)器時(shí)液閃小瓶種
4、類(lèi)、閃爍液體積、樣品體積、PSA值、效率刻度和淬滅校正曲線(xiàn)等參數(shù)的影響。然后,本文介紹了三種譜分析方法:最小二乘逆矩陣法、剝譜法以及譜擬合法,通過(guò)計(jì)算直接得到待分析樣品中各核素的活度。最后,針對(duì)環(huán)境樣中常見(jiàn)的四種基質(zhì),液態(tài)、生物灰樣、土壤和沉積物,本文系統(tǒng)地提出了不同的快速測(cè)量放射性鍶的實(shí)驗(yàn)分析方法。除此之外,本文還介紹了液體閃爍探測(cè)器在切倫科夫計(jì)數(shù)模式下測(cè)量鍶活度的相關(guān)方法,用作快速方法的補(bǔ)充。
實(shí)驗(yàn)材料性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果體現(xiàn)出S
5、r樹(shù)脂在酸性條件下對(duì)Sr2+的吸附能力在一定范圍內(nèi)隨著酸性越強(qiáng),樹(shù)脂吸附能力也越強(qiáng)。在弱酸或去離子水氛圍下可以有效地將Sr2+的從樹(shù)脂上解吸,且整個(gè)分離過(guò)程不受速率影響,因此分離時(shí)間較短。為了驗(yàn)證本文所提出的快速測(cè)量方法,我們進(jìn)行了多輪實(shí)驗(yàn)。在幾種基質(zhì)中,我們選取了多組環(huán)境樣和已知活度的加標(biāo)樣,對(duì)每一份樣品分別采用快速分析方法、國(guó)標(biāo)方法和切倫科夫法進(jìn)行重復(fù)測(cè)量,然后比較相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。采用不同方法得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果呈現(xiàn)出很高的一致性,平均相對(duì)
6、偏差在10%以?xún)?nèi)。這些結(jié)果證明了本文提出的快速方法的準(zhǔn)確性與有效性。此外,通過(guò)比較實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),我們發(fā)現(xiàn)并驗(yàn)證了國(guó)標(biāo)方法無(wú)法除盡樣品中的鉍,提出了改進(jìn)方法。最后,本文還簡(jiǎn)單介紹了環(huán)境加標(biāo)樣品中Sr-90和Pb-210兩種核素的聯(lián)合測(cè)量,實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合度較高??焖俜ǖ淖钚】商綔y(cè)活度為2.1mB q/L(Kg)。
與傳統(tǒng)國(guó)標(biāo)方法,本文所提出的快速方法有以下特點(diǎn):1)整個(gè)分析過(guò)程僅需要6個(gè)小時(shí),與國(guó)標(biāo)方法相比時(shí)間縮短了約60倍;2)為減少
7、固態(tài)待分析樣品量使用了微波消解品進(jìn)行預(yù)處理并且使得整個(gè)前處理過(guò)程更加快速、清潔和完全且避免了國(guó)標(biāo)方法中利用酸進(jìn)行預(yù)處理過(guò)程中,酸霧對(duì)操作人員身體以及環(huán)境的危害;3)采用具有譜學(xué)性能的液體閃爍探測(cè)器對(duì)樣品進(jìn)行測(cè)量分析,可以更直觀的觀察是否將待分析核素純化完全,同時(shí)可以通過(guò)譜分析的方法對(duì)多種放射性核素活度進(jìn)行分析,避免重復(fù)的化學(xué)前處理操作??偠灾?,本文提出的不同基質(zhì)環(huán)境樣中放射性核素鍶的快速分析方法顯著減小了所需時(shí)間,簡(jiǎn)化了化學(xué)處理流程,
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