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文檔簡介
1、自古以來,貴金屬金作為珠寶紀念品和流通貨幣,因其極其穩(wěn)定的物理化學性質和永恒不菲的價值,備受人類的青睞和追求。金納米粒子(goldnanoparticles)的探究到現(xiàn)在都快超過一百五十年歷史,其實我們肉眼所看到的塊狀的金和納米狀態(tài)下的金顆粒兩者的性質特點是截然不同的。1994年,美國的Brust教授最先發(fā)現(xiàn)了合成制備金納米顆粒的方法。原子數(shù)目精確的金納米團簇與普通的金納米粒子或金納米晶相比,由于它們的結構確定,所以可以幫助人們探索金納
2、米團簇結構與性質之間的關系。在催化應用和生物傳感器應用方面,這種類型的金納米粒子也展現(xiàn)了巨大的潛力和價值,而在這其中,由有機單分子層配體包裹的團簇Au25(SR)18就成了納米團簇領域的經(jīng)典代表,在那之后科學家們對團簇Au25(SR)18的性質研究的興趣一直沒有減退。但是,由于這種團簇的復雜性導致這種團簇直到現(xiàn)在都未能完全了解,這就驅使我們用摻雜外原子這種方法去研究這種25-原子的系統(tǒng)并探究摻雜因素對團簇的影響。用單一金屬原子去摻雜單一
3、的金納米團簇,新合金納米團簇就會展現(xiàn)新的的物理化學特性。
在前面科研者的大量研究基礎上,我的研究任務就是基于以苯乙硫醇(PET,PhC2H4SH,一下以SR為縮寫)為配體的Au25(SR)18金納米團簇為前驅物,利用金屬交換(metal exchange method)的方法,從而獲得目標產物:高純度的以PET苯乙硫醇作為有機配體的單一分散原子級別精確的Cd1Au24(SR)18合金納米團簇,并將其與Au25(SR)18作比較
4、,對其相關性質如光學性質,氧化穩(wěn)定性質,電化學性質等進行了表征,而且將其應用于催化有機反應探究其催化活性。本文的主要研究內容如下:
一、不同于以往的較傳統(tǒng)地用強還原劑硼氫化鈉(NaBH4)對有配體存在的混合金屬團簇進行還原,從而得到合金納米團簇,本人是通過利用一種比較新的金屬交換合成方法(Metal-exchange method)去得到高純度的合金納米團簇Cd1Au24(SR)18。在這種方法中,先以苯乙硫醇作為巰基配體制備
5、出前驅物Au25(SR)18納米團簇,然后再用Au25(SR)18為原始材料與苯乙硫鎘復合物通過動力學可控合成高純度的Cd1Au24(SR)18。通過這種金屬交換得到的目標產物具有很高的產率,并且提純方法很簡單。與以往報道的較傳統(tǒng)合成方法有所創(chuàng)新不同,我們用的這種合成制備方法可以為將來合金納米團簇的可控合成提供很好的線索和依據(jù)。
二、在獲得高純度的納米團簇Cd1Au24(SR)18之后,本人通過紫外可見吸收光譜(UV)、質譜(
6、MALDI-TOF, ESI-TOF)、氧化穩(wěn)定性譜圖和DPV法電化學譜圖對目標產物Cd1Au24(SR)18進行了表征和鑒定。研究發(fā)現(xiàn):合金納米團簇Cd1Au24(SR)18結構中金屬內核的金屬原子數(shù)目在摻雜前后沒有發(fā)生改變,仍然保持著25個金屬原子和18個外層有機配體,但是最中心的金原子被一個外金屬鎘所取代。通過對比,兩種類型的納米團簇Cd1Au24和Au25的氧化穩(wěn)定性,光學性質和電化學性質有所不同。相比起惰性的金屬金,較活潑的鎘
7、金屬更容易被氧氣氧化成它的高價態(tài)。在我們的這個工作中,利用紫外可見光譜跟蹤反應,揭示不同時間的納米團簇被氧氣的腐蝕情況,我們發(fā)現(xiàn)鎘原子摻雜單一的Au25(SR)18納米團簇可以很大地提高其氧化穩(wěn)定性。電化學DPV(The differential pulsevoltammetry)分析說明了活性鎘摻雜提升了Au25納米團簇的HOMO(highoccupied molecular orbital)能級分子軌道,這會導致很強烈的價電子滯留現(xiàn)
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