鍺、氮原子摻雜碳點(diǎn)的可控合成及其在生化分析中的研究.pdf

1、碳點(diǎn)（carbon dots）一般是指粒徑小于10nm的碳納米材料。由于其獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)和優(yōu)良的生物相容性，碳點(diǎn)已經(jīng)成為超越熒光分子和量子點(diǎn)的材料，引起了無(wú)數(shù)研究者的關(guān)注，并且已被用于生物成像、分析檢測(cè)、光電催化，以及能量轉(zhuǎn)移等方面。然而，對(duì)于碳點(diǎn)的發(fā)光機(jī)理、不同光學(xué)性質(zhì)碳點(diǎn)的合成、以及在碳點(diǎn)表面引入不同的功能化基團(tuán)的相關(guān)報(bào)道還較少。為了更好地了解碳點(diǎn)并開(kāi)發(fā)其實(shí)用價(jià)值，我們應(yīng)該對(duì)這些方面進(jìn)行更深入的研究與探討。本文合成了一系列用檸檬酸（

2、CA）作為碳源的碳點(diǎn)。在表征其發(fā)光性質(zhì)、探索其發(fā)光機(jī)制的基礎(chǔ)上，做了以下研究：
　　（1）將鍺摻雜的碳點(diǎn)作為一種新型熒光探針用于可視化動(dòng)態(tài)監(jiān)視汞離子入侵細(xì)胞。
　　本文首次將檸檬酸與羧乙基鍺倍半氧化物分別做為碳源與鍺源，用一種簡(jiǎn)單快速（15min）的碳化法合成了鍺元素?fù)诫s的碳點(diǎn)（GeCDs）。不同于大多數(shù)碳點(diǎn)的發(fā)射波長(zhǎng)對(duì)激發(fā)波長(zhǎng)的依賴，GeCDs的發(fā)射波長(zhǎng)不依賴激發(fā)波長(zhǎng)。GeCDs具有細(xì)胞毒性低、生物相溶性好、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的

3、特點(diǎn)。更重要的是，GeCDs能夠在金銀花露溶液或細(xì)胞溶液等極其復(fù)雜的環(huán)境中與汞離子特異結(jié)合。此外，GeCDs還可作為一種新型探針，用于在人喉癌細(xì)胞（HEp-2）中實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)汞離子入侵細(xì)胞的過(guò)程，以及可視化監(jiān)測(cè)汞離子引起的細(xì)胞重大生理變化。
　?。?）通過(guò)調(diào)節(jié)表面狀態(tài)可控合成具有不同光學(xué)性質(zhì)的氮摻雜的碳點(diǎn)
　　本文以檸檬酸與鹽酸胍為原料合成了一系列碳材料，其中一部分表現(xiàn)出發(fā)射波長(zhǎng)依賴激發(fā)波長(zhǎng)的性質(zhì)（EDE），另一部分表現(xiàn)出發(fā)射波

4、長(zhǎng)不依賴激發(fā)波長(zhǎng)的光學(xué)性質(zhì)（EIE）。同時(shí)，這些碳材料具有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、對(duì)細(xì)胞的毒性低、生物相容性好的特點(diǎn)。通過(guò)對(duì)碳點(diǎn)表面狀態(tài)的調(diào)節(jié)，可以改變碳點(diǎn)的光學(xué)性質(zhì)（例如EDE，EIE，熒光量子產(chǎn)率等）。對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析表明，碳點(diǎn)表現(xiàn)出不同光學(xué)性質(zhì)的原因在于表面狀態(tài)的差異。如果碳點(diǎn)表面被鹽酸胍完全鈍化，碳點(diǎn)表現(xiàn)為EIE特征，量子產(chǎn)率可以高達(dá)60.5％。如果表面鈍化程度低，碳點(diǎn)表現(xiàn)為EDE特征。分析還發(fā)現(xiàn)，汞離子可以與這些碳點(diǎn)特異性地結(jié)合，致使碳