二氧化碳加氫合成甲醇反應(yīng)的研究.pdf

1、CO2的潛在用途——作為原料代替CO加氫合成甲醇已經(jīng)成為催化反應(yīng)過(guò)程中重要的研究領(lǐng)域，在化學(xué)工業(yè)上和環(huán)境領(lǐng)域有著優(yōu)良的應(yīng)用前景，也是解決溫室效應(yīng)的一個(gè)有效方式。本文研究了銅基催化劑對(duì)二氧化碳加氫合成甲醇反應(yīng)的影響。 本文首先以工業(yè)催化劑進(jìn)行反應(yīng)研究，通過(guò)固定床反應(yīng)器考察了不同反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)的影響，結(jié)果表明，溫度、空速、壓力、氫碳比的因素對(duì)反應(yīng)都有重要的影響。反應(yīng)的最佳條件是：反應(yīng)溫度為240℃，反應(yīng)氣的重時(shí)空速約為3600h-1

2、，H2/CO2=3。 實(shí)驗(yàn)采用共沉淀法制備了CuO-ZnO-Al2O3催化劑作為甲醇合成催化劑，并對(duì)它們進(jìn)行了XRD表征及二氧化碳加氫直接合成甲醇的催化反應(yīng)性能的考察，發(fā)現(xiàn)當(dāng)沉淀劑、溶劑不同時(shí)對(duì)催化劑的催化性能有較大影響。當(dāng)焙燒溫度為400℃，Cu/Zn比為1時(shí)，催化劑性能最佳。 實(shí)驗(yàn)通過(guò)金屬氧化物做助劑對(duì)銅基催化劑進(jìn)行了改性，考察了ZrO2，Ag2O，La2O3，MnO，CeO2，F(xiàn)e2O36種助劑改性的CuO-ZnO

3、-Al2O3催化劑對(duì)CO2加氫合成甲醇反應(yīng)的催化性能。采用SEM、BET、XRD、H2-TPR等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，用ZrO2或Ag2O改性CuO-ZnO-Al2O3催化劑后，在240℃、2.0MPa、重時(shí)空速3600h-1、H2/CO2=3的反應(yīng)條件下，CO2轉(zhuǎn)化率提高了1～2個(gè)百分點(diǎn)，甲醇選擇性提高了2～5個(gè)百分點(diǎn)，甲醇收率提高了近1個(gè)百分點(diǎn)。當(dāng)ZrO2、Ag2O添加量的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為2％、3％時(shí)，CO2轉(zhuǎn)化率和甲