二氧化碳加氫直接合成二甲醚的研究.pdf

1、二氧化碳是主要的溫室氣體之一，二甲醚（DME）是重要的有機化工產品，開發(fā)CO2加氫一步法合成二甲醚技術是利用CO2資源的重要途徑，并對廢氣利用、消除溫室效應、改善當前能源結構、促進可再生資源利用具有重要意義。CO2加氫合成二甲醚是一個復雜的化學過程，主要包括CO2加氫和甲醇（MeOH）脫水兩個步驟。本文對二氧化碳加氫合成二甲醚的熱力學、動力學、反應機理及催化劑研究進展進行了綜述，并在此基礎上做了如下工作：
　　 ⑴用溶膠凝膠法制

2、備了CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3甲醇合成催化劑，以HZSM-5為脫水催化劑，二者經機械混合制成二氧化碳加氫一步法合成二甲醚的復合催化劑，采用FT-IR、XRD、TG-DTA等手段對其進行表征，并在固定床微分反應器上對其進行了活性評價，系統(tǒng)地考察了Cr2O3用量、沉淀方法、沉淀順序、HZSM-5分子篩的硅/鋁比、催化劑組分的質量配比、反應氣流量配比、反應溫度、壓力等因素對催化反應性能的影響。研究結果表明，CuO-ZnO-Al2O

3、3-Cr2O3/HZSM-5催化劑的活性穩(wěn)定，在3 Mpa，533 K，CuO/ZnO(質量比)=2/1，Cr2O3含量（質量百分比）為2％時，CO2的轉化率達到28.94％，DME的選擇性和收率分別達到31.76％和8.76％，MeOH+DME的總收率則達到了13.98％。
　　 ⑵用鹽酸改性坡縷石后，負載CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3 后制備了CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3/改性坡縷石催化劑，采用FT-IR、