用于水煤氣變換反應(yīng)的大孔Pt-TiO-,2-和Pt-CeO-,2-催化劑的研究.pdf

1、燃料電池被認為是未來重要的能源設(shè)施，因此作為針對燃料電池制氫的重要反應(yīng)—水煤氣變換反應(yīng)(WGSR)又成為了研究熱點。水煤氣變換反應(yīng)是富氫燃料氣體處理、凈化過程的重要組成部分，不僅可將重整尾氣中10～16％CO的濃度降低到1％以下，而且可以將這部分CO轉(zhuǎn)化成H2，進一步提高燃料電池系統(tǒng)的效率。負載型Pt基催化劑是最具應(yīng)用潛力的一種新型水煤氣變換催化劑，引起國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。其中Pt/TiO2和Pt/CeO2催化劑具有活性高、穩(wěn)定性好

2、等特點，頗具研究價值。
　　 針對燃料電池制氫需要解決的核心問題是小型化，變換反應(yīng)器的體積約占碳氫化合物重整制氫系統(tǒng)體積的三分之二，所以變換反應(yīng)器的小型化至關(guān)重要。本工作探索變換反應(yīng)器小型化的新途徑，研究其中的核心技術(shù)。本文采用兩種模板法分別制備大孔Pt基催化劑和整體式Pt基催化劑，以XRD、TPR、HRTEM、SEM、TG等表征方法對所制備的催化材料進行表征，研究了催化劑性能和結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系。主要結(jié)果如下：
　　 三

3、維有序大孔(3DOM)Pt/TiO2催化劑在3％CO，10％H2O，87％N2的氣氛中在180～360℃溫度區(qū)間具有很高的活性，在60,000mL·g-1·h-1空速下在250℃時達到平衡轉(zhuǎn)化率，與相同組成的顆粒和介孔催化劑相比，大孔3DOM Pt/TiO2催化劑表現(xiàn)出更好的催化性能；Pt/TiO2催化劑反應(yīng)過程中的活性組分是金屬Pt納米粒子；Pt粒子燒結(jié)是Pt/TiO2催化劑失活的原因；王水處理后催化劑的單位表面金屬Pt上的CO轉(zhuǎn)化率

4、升高，在Pt/TiO2催化劑上的WGSR是個對金屬鉑結(jié)構(gòu)敏感的反應(yīng)；通過TPR和HRTEM知道助劑CeO2通過改變載體與活性組分之間的相互作用來提高催化劑活性。3DOM是實現(xiàn)小型化的途徑。
　　 采用反相濃乳液法以聚苯乙烯為模板制備了大孔-整體式Pt/CeO2/Al2O3催化劑。通過SEM可以看到孔徑在5～50μm的不規(guī)則大孔，孔徑大小可以通過改變分散相體積分數(shù)和表面活性劑數(shù)量來改變。在模擬重整氣條件下的性能測試結(jié)果顯示，在低溫