碳模板改性水滑石和水滑石負(fù)載鈀催化劑的合成及催化性能研究.pdf

1、水滑石(Hydrotalcite)化合物，又稱(chēng)層狀雙金屬氫氧化物(layereddouble hydroxide，簡(jiǎn)記為L(zhǎng)DH)，是一類(lèi)具有陰離子插層的層狀結(jié)構(gòu)材料。由于它們具有特殊的層狀結(jié)構(gòu)，因此其在催化、吸附、分離、離子交換以及廢水處理等方面都表現(xiàn)出良好的性能。由于水滑石化合物所具有的層狀結(jié)構(gòu)的特殊性和層間陰離子可交換性，因此水滑石材料的改性和以水滑石作為負(fù)載型催化劑的載體同樣得到了廣泛的研究。
　　 本文在含有不同量葡萄糖

2、的合成體系中制備出鎂鋁水滑石，利用葡萄糖碳化得到的碳材料作為介孔模板對(duì)水滑石樣品進(jìn)行了改性，并對(duì)其衍生產(chǎn)物的催化性能進(jìn)行了較詳細(xì)的研究。此外，利用水滑石化合物的均分散作用將少量貴金屬Pd引入到鋅鋁水滑石載體，再經(jīng)還原等后處理可制得負(fù)載于水滑石上的高分散Pd催化劑，并對(duì)水滑石負(fù)載Pd催化劑的催化性能進(jìn)行了研究。以期通過(guò)本文的研究為以水滑石化合物作為前驅(qū)體或催化劑載體的催化材料的設(shè)計(jì)和制備奠定基礎(chǔ)，以使水滑石化合物更好地應(yīng)用于催化領(lǐng)域。

3、r>　　 1)合成體系中葡萄糖的引入對(duì)所制備鎂鋁水滑石(LDH)及其焙燒衍生物和焙燒再水合產(chǎn)物的物化性質(zhì)及催化性能的影響
　　 通過(guò)共沉淀法在含有不同量葡萄糖的合成體系中制備了一系列鎂鋁水滑石樣品，結(jié)果表明水滑石制備過(guò)程中葡萄糖的引入對(duì)水滑石的形貌以及物化性質(zhì)具有顯著影響，并同時(shí)影響其焙燒產(chǎn)物的形貌、堿性及催化性能。經(jīng)550℃焙燒后，在含有葡萄糖的合成體系中制備的Mg-Al LDHs均失去其原有的層狀結(jié)構(gòu)，轉(zhuǎn)變?yōu)镸g(Al)O

4、結(jié)構(gòu)的混合氧化物(記為L(zhǎng)DH-x-C)。在含有葡萄糖體系中合成的水滑石經(jīng)焙燒后形成的Mg-Al混合氧化物在水中具有更多的可接近的堿性位，因此在檸檬醛-丙酮縮合反應(yīng)中表現(xiàn)出更高的催化活性；而在三丁酸甘油酯的酯交換反應(yīng)中，葡萄糖存在體系中合成的水滑石其焙燒產(chǎn)物具有更高強(qiáng)度的堿性位和均一的介孔，且均一介孔使得其堿性位更易接近，因此催化性能更好。
　　 2)鋅鋁水滑石負(fù)載鈀催化劑的制備及催化性能
　　 水滑石作為一種陰離子粘土因

5、其層狀結(jié)構(gòu)和層間陰離子可交換性而被廣泛用作負(fù)載金屬Pd的載體。通過(guò)金屬絡(luò)合陰離子與水滑石層間陰離子進(jìn)行離子交換這一途徑，在一定pH條件下將陰離子PdCl2-4引入到鋅鋁水滑石的層間，制備出PdCl2-4插層的水滑石樣品ZnAl-LDH-PdCl21-4，對(duì)其進(jìn)行還原處理即得水滑石負(fù)載鈀催化劑Pd/ZnAl-LDH。XRD和UV-vis表征結(jié)果初步表明，采用該方法可將金屬鈀有效負(fù)載于水滑石上。進(jìn)而研究了ZnAl-LDH負(fù)載Pd催化劑對(duì)苯甲