載體上原位生長(zhǎng)類水滑石制備負(fù)載型雙金屬納米催化劑.pdf

1、近幾年，雙金屬催化劑因其獨(dú)特的催化性能引起了廣泛的關(guān)注。但是，負(fù)載型雙金屬納米催化劑的制備是一直困擾著其應(yīng)用的難題。本論文提出了一種制備組分均勻，高度分散的雙金屬納米催化劑的策略。
　　類水滑石中各組分可以達(dá)到分子水平的分散。本研究通過(guò)水熱的辦法，把含有兩種金屬組分的類水滑石原位生長(zhǎng)負(fù)載到γ-Al2O3載體上。原位生長(zhǎng)過(guò)程中γ-Al2O3載體單獨(dú)提供類水滑石所需的Al源，保證LDHs均勻地生長(zhǎng)在γ-Al2O3的表面。經(jīng)過(guò)適當(dāng)?shù)撵褵?/p>

2、和還原后，得到納米雙金屬顆粒均勻負(fù)載在載體上。
　　首先選擇整體式大孔γ-Al2O3為載體，通過(guò)水熱法把 MgNiCo/Al-LDH原位生長(zhǎng)到整體式大孔γ-Al2O3的孔壁上。經(jīng)過(guò)750℃的煅燒和還原后，小顆粒尺寸的Ni-Co合金納米顆粒均勻分散在整體式大孔γ-Al2O3上。制備的雙金屬納米催化劑具有很好的乙醇水蒸氣重整活性，H2選擇性和穩(wěn)定性。在水醇比為3和空速為80,000 mL gcat-1 h-1條件下，乙醇在400℃實(shí)現(xiàn)

3、完全轉(zhuǎn)化，并且H2的選擇性可以達(dá)到65％。在反應(yīng)溫度為650℃，空速為240,000 mL gcat-1 h-1條件下，反應(yīng)30 h后催化劑沒(méi)有出現(xiàn)失活現(xiàn)象。
　　同樣地，也成功利用水熱法把 MgCuCo/Al-LDH原位生長(zhǎng)到整體式大孔γ-Al2O3上。在500℃下，5 vol%H2/Ar還原后，得到Cu-Co納米合金均勻地負(fù)載在大孔γ-Al2O3上。該催化劑對(duì)合成氣制低碳醇反應(yīng)有較好的反應(yīng)活性和C2+OH的選擇性。在溫度為28

4、0℃，反應(yīng)壓力為4 MPa，空速為3,900 mL gcat-1 h-1的反應(yīng)條件下，CO轉(zhuǎn)化率達(dá)到54%，C2+OH的選擇性達(dá)到68.4%。
　　最后以普通商品γ-Al2O3為載體，同樣采用水熱法成功地把CuCo/Al-LDH原位生長(zhǎng)到γ-Al2O3上。經(jīng)過(guò)還原后得到γ-Al2O3上均勻負(fù)載的CuCo雙金屬納米顆粒。不同溫度下還原，得到不同的CuCo雙金屬結(jié)構(gòu)：500℃還原后，得到Cu-Co納米合金結(jié)構(gòu)；600℃和700℃還原后