浮石負載納米鐵的制備及其去除水中Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的研究.pdf

1、水資源是我們?nèi)祟愘囈陨婧桶l(fā)展的重要資源，但隨著城市化與工業(yè)化進程的迅猛發(fā)展，絕大多數(shù)城市出現(xiàn)了嚴重的水質(zhì)問題，其中水體重金屬污染尤其突出。重金屬具有移動性高，中毒濃度低的特點，在水體中不易被降解，且具有生物富集作用，一旦污染水體不僅難以去除而且會嚴重危害水生動植物及人類的健康。
　　近來，在環(huán)境污染治理領(lǐng)域，納米零價鐵(Nanoscalezero-valent iron，NZVI)作為一種新的污染控制技術(shù)倍受關(guān)注。許多學(xué)者對其處

2、理重金屬污染展開了研究，并證明有較好的效果。但納米零價鐵具有空氣穩(wěn)定性差，易氧化甚至自燃、極易團聚的不足，對其的制備及實際應(yīng)用提出了很大挑戰(zhàn)。因此，如何克服納米零價鐵的這些不足成為進一步的研究熱點。
　　本論文通過資料搜集與整理決定使用浮石作為負載材料，來制備負載型納米鐵(Pumice-NZVI，P-NZVI)，并用于Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)溶液的處理。對P-NZVI進行了表征分析、物理屬性分析，探討了P-NZVI去除水中Cr(Ⅵ)

3、、Hg(Ⅱ)的機理以及環(huán)境因素對去除效果的影響，并進行了相應(yīng)的動力學(xué)研究，最后對P-NZVI的重復(fù)利用性進行了驗證。本論文的研究主要分為以下五個部分:
　　1.通過多組實驗來探索P-NZVI的最佳制備工藝為:使用液相還原法制備納米零價鐵，室溫，全程氮氣保護，使用體積比為8∶1的醇水混合液溶解FeCl3·6H2O并定容至100 mL，與3.36 g浮石顆粒一同加入三口燒瓶，通入高純N2，保持持續(xù)攪拌，1h后使用蠕動泵將100 mL去

4、離子水配成的硼氫化鈉溶液（Fe3+與BH4-的物質(zhì)的量比為1∶5）以1滴／秒的速率緩慢滴加至三口燒瓶中，每滴加10 min，放入超聲波清洗機超聲2 min(頻率:40 KHz)，全部滴加完成后繼續(xù)攪拌1h，脫氧去離子水清洗三次，每次用水100 mL，使用電熱套65℃加熱烘干，干燥冷卻后收集備用。
　　2.表征分析結(jié)果顯示，NZVI顆粒大小均勻，粒徑在10～20 nm之間，浮石外表粗糙，呈多孔疏松狀，NZVI顆粒較為均勻的分布在浮石

5、表面及其孔道內(nèi)，具有很好的分散性。利用BET N2法檢測得到P-NZVI的比表面積為32.2 m2/g(NZVI含量為0.28 g，質(zhì)量比為7.7％)，高于其他負載型納米鐵材料。熱分析儀對P-NZVI的分析得出P-NZVI在550℃以下具有很好的熱穩(wěn)定性。浮石性質(zhì)堅硬，P-NZVI具有較好的機械性能。
　　3.P-NZVI對水中Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除包括物理吸附與化學(xué)還原兩個過程，首先通過浮石優(yōu)良的吸附性能將Cr(Ⅵ)、Hg

6、(Ⅱ)吸附于P-NZVI的表面及內(nèi)部，進而通過NZVI的強還原性將Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)還原為Cr(Ⅲ)、Hg(0)，以達到去除水中Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的目的。同時對于Hg(Ⅱ)的去除還包括少量的鐵氧化物、鐵氫氧化物的絮凝作用。
　　4.隨著水中重金屬濃度升高，P-NZVI對Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除率逐漸降低;隨著實驗污水初始pH的升高，P-NZVI對Cr(Ⅵ)的去除率逐漸降低，對Hg(Ⅱ)的去除率逐漸升高;隨著反應(yīng)溫度的升

7、高、NZVI用量的增加，P-NZVI對Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除率逐漸升高。另外，由于鐵的氫氧化物對Hg(Ⅱ)具有吸附、絮凝作用，溫度升高會促使鐵氫氧化物的溶解，pH過高也會增大Hg(Ⅱ)的溶解度，因此，溫度過高、pH過高，會使Hg(Ⅱ)的去除率變化有所波動;NZVI用量過大，會造成過多的鐵被腐蝕進而影響Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除。動力學(xué)研究也相應(yīng)的證明了以上規(guī)律。P-NZVI對于Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)具有非常好的去除效果，總體上而