植物法還原制備納米鐵顆粒及其去除水中Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)的研究.pdf

1、水是人類賴以生存和發(fā)展不可或缺的基本資源，但隨著社會(huì)發(fā)展和工業(yè)化進(jìn)程的加快，大量工業(yè)廢水的不合理排放對(duì)水環(huán)境造成了巨大的危害，其中重金屬如鉻和砷的廣泛使用嚴(yán)重影響了周邊動(dòng)植物及人類的生命健康。近年來，納米鐵材料特別是零價(jià)納米鐵由于其較高的反應(yīng)活性和可處理污染物的多樣性在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域備受關(guān)注。但是，納米鐵在應(yīng)用過程中存在易被氧化、穩(wěn)定性差等問題，各種改性技術(shù)往往會(huì)帶來合成成本的提高。本研究針對(duì)以上問題，利用植物法還原制備納米鐵顆粒，整個(gè)制

2、備過程綠色簡(jiǎn)便、條件溫和，不需要引入其他還原劑和改性劑，對(duì)所得納米鐵顆粒進(jìn)行了一系列表征，并對(duì)其在水溶液中Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)的去除效果進(jìn)行了研究。
　　采用福建省常見的15種植物樹葉制備植物提取液，并將其與氯化鐵反應(yīng)用于納米鐵的合成。通過分析植物提取液中四種主要活性成分還原糖、多酚、黃酮、和蛋白質(zhì)在還原制備納米鐵前后的含量變化，與提取液還原能力進(jìn)行關(guān)聯(lián)，以此確定植物法制備納米鐵過程中起關(guān)鍵作用的活性成分。結(jié)果表明多酚類物質(zhì)是植

3、物法制備納米鐵過程中起最關(guān)鍵作用的活性成分;并藉此結(jié)果，篩選出15種植物提取液中具有較好納米鐵合成效果的為蒲桃提取液(Syzygium jambos(L.)Alston，SJA）。進(jìn)一步，采用UV-Vis、TEM、XRD、XPS等技術(shù)對(duì)蒲桃提取液制得的納米鐵顆粒(SJA-Fe NPs)進(jìn)行表征分析，發(fā)現(xiàn)SJA-Fe NPs為無定形、尺寸約為15nm的近球形顆粒，主要以零價(jià)鐵和二價(jià)鐵氧化物的形式存在。通過模擬石英砂柱對(duì)SJA-Fe NPs

4、遷移性能進(jìn)行了考察，在兩種尺寸石英砂填充、以純水為流動(dòng)相條件下，SJA-Fe NPs在水平方向和豎直方向上通過率均為50％以上;流體中腐植酸和氯化鈉的存在不會(huì)抑制SJA-Fe NPs的遷移性能。
　　將SJA-Fe NPs應(yīng)用于水溶液中Cr(Ⅵ)的去除，考察了納米鐵投加量、Cr(Ⅵ)初始濃度、溫度以及pH等參數(shù)對(duì)Cr(Ⅵ)去除效果的影響，得到較適合的處理?xiàng)l件為:SJA Fe NPs投加量為0.5 mL，處理20mL初始濃度為50m

5、g/L的Cr(Ⅵ)溶液，初始pH不加調(diào)整為5.5，反應(yīng)溫度室溫。在此條件下SJA-Fe NPs對(duì)Cr(Ⅵ)的去除能力為983.2mg Cr(Ⅵ)/g Fe。此外，還考察了溶液中共存物質(zhì)對(duì)Cr(Ⅵ)的影響，結(jié)果表明SJA-Fe NPs對(duì)Cr(Ⅵ)的去除過程受其它共存物質(zhì)影響較小，離子強(qiáng)度、腐植酸、陽離子等的存在不會(huì)影響Cr(Ⅵ)去除過程，僅有個(gè)別的陰離子會(huì)抑制Cr(Ⅵ)的去除。對(duì)去除反應(yīng)過程的動(dòng)力學(xué)、反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究，該過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)

6、力學(xué)模型;結(jié)合XPS和反應(yīng)過程不同價(jià)態(tài)Fe、Cr含量的分析，推論SJA-Fe NPs對(duì)Cr(Ⅵ)去除的過程主要包括吸附、還原、共沉淀三個(gè)步驟。
　　將SJA-Fe NPs應(yīng)用于水溶液中As(Ⅴ)的去除，考察了溶液pH、溫度、共存陰離子等對(duì)As(Ⅴ)去除效果的影響。結(jié)果表明反應(yīng)最適pH為4;低溫有利于As(Ⅴ)的去除;被考察陰離子中僅有HPO42-能夠強(qiáng)烈抑制SJA-Fe NPs對(duì)As(Ⅴ)的吸附。對(duì)吸附過程的動(dòng)力學(xué)和等溫線進(jìn)行研究