SnS2和SnS2-TiO2納米材料的制備及其光催化還原水中Cr(Ⅵ)的研究.pdf

1、半導(dǎo)體光催化還原法是一種有發(fā)展前途的Cr(Ⅵ)廢水處理方法，而高性能、低成本、無毒可見光催化劑的研發(fā)是實(shí)現(xiàn)其規(guī)模化應(yīng)用的關(guān)鍵。本文主要圍繞新型SnS2基可見光催化劑（SnS2納米晶和SnS2/TiO2納米復(fù)合材料）的合成及其光催化還原水中Cr(Ⅵ)的使役行為與機(jī)理開展研究工作。已經(jīng)完成的主要研究內(nèi)容總結(jié)如下:
　　 1.以SnCl4·5H2O、CH3CSNH2為原料，檸檬酸作為絡(luò)合劑，在130-170℃下水熱反應(yīng)6-24h制得了

2、一系列不同尺寸的SnS2納米晶，探討了SnS2納米晶的尺寸調(diào)控機(jī)理;采用X-射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）、能量色散X-射線能譜(EDX)、X-射線光電子能譜(XPS)、N2吸附/脫附和紫外-可見漫反射光譜(UV-vis)等測試手段表征了產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)、組成、BET比表面積和光學(xué)性質(zhì);以可見光(λ＞420nm)為光源、以K2Cr2O7水溶液為模型污染物，研究了不同產(chǎn)品的光催化性質(zhì)，并考察了催

3、化劑用量、Cr(Ⅵ)水溶液的初始濃度和pH值等因素對產(chǎn)品的光催化性質(zhì)的影響。結(jié)果表明:(1)SnS2納米晶的合成條件（或其結(jié)構(gòu)特征）影響其光催化效率。其中150℃加熱12h合成的SnS2納米晶不但具有最高的可見光催化活性，而且具有良好的光催化穩(wěn)定性。(2)光催化劑用量越大、Cr(Ⅵ)水溶液的初始濃度和pH越小，光催化效率越高;(3)光催化反應(yīng)后，Cr(Ⅵ)被還原為Cr(Ⅲ)。
　　 2.以化學(xué)計(jì)量比的SnCl4·5H2O和CH3

4、CSNH2在5％冰醋酸水溶液中150℃水熱反應(yīng)24h合成了SnS2納米粉;然后將得到的SnS2納米粉作為前驅(qū)體與不同用量的鈦酸四丁酯(TBT)在無水乙醇和冰醋酸的混合溶劑中180℃下加熱12h制備了一系列不同組成和結(jié)構(gòu)的SnS2/TiO2納米復(fù)合材料。采用XRD、EDX、TEM、HRTEM、XPS、N2吸附和UV-vis等測試手段表征了產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)、組成、BET比表面積和光學(xué)性質(zhì);以可見光（λ＞420nm）為光源、K2Cr2O7水溶液為模

5、型污染物，考察了合成產(chǎn)品的光催化性質(zhì)，解釋了實(shí)驗(yàn)結(jié)果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:(1)通過兩步法合成路線得到了不同組成的SnS2/TiO2納米復(fù)合產(chǎn)品;(2)SnS2/TiO2納米復(fù)合材料的組成影響其光催化活性，其中TiO2質(zhì)最百分含量為25.5％的SnS2/TiO2-C具有最高的可見光催化活性和一定的光催化穩(wěn)定性;(3)光催化反應(yīng)后，Cr(Ⅵ)被還原為Cr(Ⅲ)。
　　 3.采用一步溶劑熱合成路線，以SnCl4·5H2O、CH3CSNH2

6、和不同用量的鈦酸四丁酯為原料，在冰醋酸和無水乙醇的混合溶劑中180℃加熱12h，制備出一系列不同組成和結(jié)構(gòu)的SnS2/TiO2納米復(fù)合材料;采用XRD、EDX、FESEM（場發(fā)射掃描電鏡）、HRTEM、XPS、N2吸附和UV-vis等測試手段表征了產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)、組成、BET比表面積和光學(xué)性質(zhì);以可見光(λ＞420nm)為光源、K2Cr2O7水溶液為模型污染物，考察了產(chǎn)品的光催化性質(zhì);并比較了不同催化劑用量情況下一步溶劑熱法合成的SnS2/

7、TiO2、物理混合法所制的具有相同組成的PM-SnS2/TiO2和單組分SnS2的光催化活性;實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:(1)一步溶劑熱法合成的不同組成的復(fù)合產(chǎn)品具有不同的光催化活性，其中TiO2質(zhì)量百分含量為44.5％的SnS2/TiO2-D具有最高的光催化活性;(2)在不同催化劑用量情況下，SnS2/TiO2-D總是具有比PM-SnS2/TiO2和SnS2更高的可見光催化活性;(3)SnS2/TiO2-D具有良好的光催化穩(wěn)定性;(4)光催化反應(yīng)