活性炭負載納米零價鐵的制備及其對難降解有機物去除性能的研究.pdf

1、本文針對納米鐵顆粒在去除污染物過程中易團聚、活性降低的問題，將納米鐵(NZVI)負載到活性炭載體上，制備出活性炭負載納米鐵(NZVI/AC)。選擇三鹵甲烷（THMs）和丙烯腈兩種難降解有機污染物作為目標污染物，研究NZVI/AC在去除難降解有機物方面的性能，并對去除機理進行初步研究。本文主要進行了以下方面的研究:
　　1.NZVI和NZVI/AC的制備和表征:采用液相還原法制備納米鐵(NZVI)，以活性炭(AC)為載體制備負載型納

2、米鐵NZVI/AC，并對AC、NZVI和NZVI/AC進行表征。NZVI、AC和NZVI/AC的結構形貌是用掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)進行表征。通過傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)、X-射線衍射儀(XRD)和X-射線光電子能譜(XPS)對樣品的表面官能團、晶體結構和化學組成進行考察。比表面積測定儀和電子耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)分別用來測定樣品的比表面積、孔徑和和鐵元素含量。結果表明采用活性炭的承載作用和聚乙二

3、醇-4000的分散作用，有效降低了納米鐵顆粒的團聚程度。SEM和TEM的結果證明了制備得到的負載納米鐵顆粒大小較為均勻，粒徑在30-80 nm，鐵顆粒大體呈球狀形貌，部分分布在活性炭外表面上，部分進入活性炭的孔道內。NZVI的BET比表面積為25.8 m2/g，負載后NZVI/AC的比表面積為63.9 m2/g。NZVI/AC具有更大的比表面積和更高的活性。能譜EDS分析NZVI/AC顆粒表面Fe元素形態(tài)及含量，實驗所得的結果與理論值(

4、10％)相接近。XRD、FTIR和XPS的結果都證實了納米零價鐵成功地負載到了活性炭上，并且負載的納米鐵有良好的抗氧化能力，分散性更好。
　　2.對比研究了NZVI、AC和NZVI/AC對三鹵甲烷(THMs)的去除效果:并單獨考察了NZVI/AC顆粒的投加量、反應時間和體系初始pH值對三鹵甲烷去除效果的影響。結果表明對三鹵甲烷的去除能力和去除速率大小依次為NZVI/AC＞NZVI＞AC和AC＞NZVI/AC＞NZVI。增加顆粒投加

5、量有助于提高去除率，但當投加量增加到1.8 g/L后，去除效果的增加幅度不大。NZVI/AC的投加量為1.8 g/L，pH為中性時，對THMs的去除效果最好。實驗結果證明了溴代甲烷比氯代甲烷容易去除，三鹵甲烷的去除效果和去除速率遵循順序CHBr3＞CHBr2Cl＞CHBrCl2＞CHCl3。并且，實驗結果也揭示了高溴取代數的三鹵甲烷的去除率要比低溴取代數的三鹵甲烷的去除率高（CHBr3＞CHBr2Cl＞CHBrCl2）。四種三鹵甲烷的去

6、除率均達到90％以上，其中CHBr3、CHBr2Cl、CHBrCl2和CHCl3的最高去除率分別為100％、97.8％、95％和94.5％。
　　3.對比研究了活性炭負載納米鐵和活性炭對丙烯腈的去除效果:結果表明NZVI/AC對丙烯腈的去除效果高于AC，主要是由于活性炭本身對丙烯腈具有吸附作用，并且反應中生成的Fe2+、[H]和Fe0本身都具有很強的還原性，能夠與丙烯腈發(fā)生反應。偽一級和偽二級動力學方程都不能很好地表述NZVI/A