銅摻雜的Mn-Ce-O固溶體催化劑用于甲醛催化燃燒的性能研究.pdf

1、本文分別采用共沉淀法和浸漬法制備了銅摻雜的Mn-Ce-O系列復(fù)合氧化物及其負(fù)載鈀催化劑，以室內(nèi)空氣中的揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)-甲醛作為分子探針，通過(guò)XRD、Raman和H2-TPR等表征技術(shù)手段，系統(tǒng)研究了該類催化劑用于甲醛污染物凈化的催化燃燒性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)Mn:Ce的摩爾比為2：8時(shí)，Mn-Ce-O復(fù)合氧化物體系中僅出現(xiàn)CeO2螢石(CaF2)型物相，此時(shí)催化劑對(duì)甲醛催化燃燒的氧化活性也最高。錳的加入使Ce-O的拉曼峰向

2、高波數(shù)方向移動(dòng)，說(shuō)明Mn-Ce間存在著較強(qiáng)的相互作用，這與兩者形成復(fù)合氧化物Mn-Ce-O固溶體密切相關(guān)。在銅摻雜的Mn-Ce-O復(fù)合氧化物中，催化劑的制備方法是影響其催化燃燒活性的主要原因。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，共沉淀法制備的催化劑中CuO的分散度高于浸漬法，并以非晶相形態(tài)存在，催化活性也明顯高于浸漬法制備的催化劑。銅的添加量為5.0wt.％CuO時(shí)，催化活性最好。在CuO的分散閾值（5.0wt.％）以下時(shí)，催化劑對(duì)甲醛的催化燃燒活性隨著銅摻入量

3、的增加而提高；超過(guò)分散閾值，CuO添加量的繼續(xù)增加反而不利于活性。對(duì)于銅摻雜的Mn-Ce-O復(fù)合氧化物，離子半徑小于Ce4+的部分Cu2+和Mn3+同樣可進(jìn)入CeO2的品格中，生成與CeO2螢石(CaF2)型相似結(jié)構(gòu)的復(fù)合氧化物Cu-Mn-Ce-O三元固溶體。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Cu-Mn-Ce-O復(fù)合氧化物催化劑的催化燃燒氧化活性與其還原性能呈現(xiàn)順變對(duì)應(yīng)關(guān)系，Cu-Mn-Ce-O三元固溶體的形成和高分散、非晶態(tài)的CuO是促進(jìn)復(fù)合氧化物固溶體