第IB族金屬表面吸附性質(zhì)的理論研究.pdf

1、西南大學(xué)碩士學(xué)位論文第IB族金屬表面吸附性質(zhì)的理論研究姓名：劉瑞秋申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：李明20080401A b s t 髓l c tT h e o r e t i c a lS m d y o f t h ea d s o t i o n p r o p e r t i e so n t h eI Bg r o u p e l e m e n t s ’s u r f a c eM a s t e r ’sD e

2、 g r e e c a n d i d a t e ：L i um i q i uS u D e r 、，i s o r ：P r o f ．L iM i n g S U l ) e r V l S O r ：r r O 工．L 1 上V U n gA b s t r a c tI np r e s e n tp 印e r ，m ea d s o 印t i o no f N a a t o m so ns i l V e r s u

3、r f ：犯e ，m ea d s o 印t i o na n dd i s s o c i a t i o no f 舭吼o n i ao ng o l ds u r f a c e ，t h e s t a b l ea d s o 印t i o nw a t e ra n di t sd e h y d r o g e n a t e dr e a c t i o no nc o p p e r s u r f k ea r ei

4、 n V e s t i g a t e d ，r e s p e c t i V e l y ' b y m e a n so ft h ed e n s i t y 脅c t i o n a lm e o r y ( D F T ) ．T h e a d s o r p t i o ns t r u c n I r e s 肌dm e c a t a l y s i sm e c h a n i s m s a r e d

5、i s c u s s e d i nd e t a i l ．1 ．D l 丌s t u d yo nt h e a d s o r p t i o no f N a a t o m s o nA g ( 0 0 1 ) s u r f a c eT h e p r o p e n i e s a I l d g e o m e t r i e s o fN aa t o m sa d s o 印t i o no nA g ( o o

6、 1 ) s u r f ．a(chǎn) C ew e r es t u d i e db ym e a l l so f t h ed e n s i t y ‰c t i o n a lt h e o r y ( D F T ) w i t h m e g e n e r a l i z e d伊a d i e n ta p p r o x i m a t i o n ( G G A ) ．T h e a d s o 印t i o ne n

7、e 哂e s ，a d s o 印t i o ns t m c t u r e sa n dd e n s i t vo fs t a t e sw e r ec a l c u l a t e da t O ．2 5 m o n o l a y e r ( M L ) ．I tw a Sf o u n dt h a tt h eh 0 1 1 0 ws i t e sw e r e t h e ￡w o r a b l ea d s

8、o 印t i o n s i t e sw i t h m e l o w e s ta d s o 叩t i o n e n e r g i e s ，w h i c h w a s i n9 0 0 da 黟e e m e n tw i t ht h ea v a i l a b l ee x p 舒m e n t s ．T h eF e n n i l e V e lo fA gi n c r e a s e dd u et o

9、e l e c t r o n st r a n s f e r r e d 仔o mN a a t o m st o s i l V e r s u r f ．a(chǎn) c e ．T h i sr e s u l t i n d i c a t e d t h a t t h ec h e m i c a l a c t i v i t i e s o fm e A ga t o m su s i n ga s c a t a l y s

10、ti n c r e a s e d ．T h a ti s ，N a i sa p r o m o t e r o f c a t a l y s t ．2 ．A d s o r p t i o n a n d d i s s o c i a t i o no f a m m o n i a o n A u ( 1 1 1 ) s u r f h c eP 甜o d i cd e n s i t yf I m c t i o n a

11、lm e o r y ( D F T ) c a l c u l a t i o n su s i n gp l a n e w a V e sh a db e e np e r f I o m e dt o s y S t e m a t i c a l l yi n v e s t i g a t et h es t a b l ea d s o 印t i o n a m i n ea n di t sd e h y d r o g

12、 e n a t e d r e a c t i o n o n A u ( 1 1 1 ) s u r f a c e ．T h e e q u i l i b r i u m c o n f i g u r a t i o ni n c l u d i n g o n t o p ， b r i d g e ， h o l l o w ( f c c a n dh c p ) s i t e h a db e e n d e t e

13、 m i n e d b yr e l a x a t i o no ft h es V s t e m ．F u m l e 珊o r e ，m ed i s s o c i a t i o nr e a c t i o no f N H 3o nc l e 鋤g o l ds u r f ．a(chǎn) c e ，a sw e l la so nt h e p r e —c o V e r e do x y g e na t o ma n d

14、 p r e - c o V e r e dh y d r o x y lg r o u ps u r f a c eh a db e e ni n V e s t i g a t e d ．T l l e r e s u l t s s h o wt h a t m ed e h y d r o g e n a t e dr e a c t i o n e n e r g y b a r r i e r o n t h ep r e

15、—c o V e r e d o x y g e n 9 0 1 d s u r f a c e i s 1 0 w e r ．T h ea d s o r b e dO c a np r o m o t em e d e h y d r o g e n a t i o no fa m i n e ．A d d i t i o n a l l y ，O H a st h ep r o d u c t o f t h e N H 3 d