氫在貴金屬Pd和Pt表面吸附特性的理論研究.pdf

1、氣態(tài)分子和過渡族金屬表面的相互作用是很多重要工業(yè)過程的基礎(chǔ)，這些工業(yè)過程包括金屬的氧化、腐蝕以及異相催化等等。從微觀水平上對其進(jìn)行理論研究，可以獲得表面吸附和擴(kuò)散的動力學(xué)信息，這有助于人們認(rèn)識吸附質(zhì)和金屬表面的相互作用機(jī)理。本文以Morse函數(shù)和嵌入原子方法（EAM）構(gòu)造了金屬—金屬、氫—?dú)浜蜌洹饘僦g的相互作用勢，系統(tǒng)地計(jì)算了氫原子在Pd和Pt低指數(shù)表面（100）、（111）和（110）表面的吸附和擴(kuò)散。計(jì)算結(jié)果表明，氫原子在Pd和

2、Pt三個低指數(shù)表面上的穩(wěn)定吸附位置都是配位數(shù)比較高的位置。在Pd（211）和Pt（211）表面上，氫原子最穩(wěn)定吸附于臺階邊緣的四重洞位H5，與此類似的H/Pt（533）系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果也得到相同的結(jié)果。在Pd（311）和Pt（311）表面上，氫原子在臺階邊緣的H4位置具有最低的吸附能，氫原子在另外兩個三重洞位Hf和Hh上的吸附能比H4略高一點(diǎn)，因此我們認(rèn)為，當(dāng)覆蓋度比較低的時候，H4位置是氫原子最優(yōu)先占據(jù)的位置，Hf和Hh位置只有在氫原子