Ni基整體式甲烷部分氧化催化劑研究.pdf

1、該論文采用固定床微型反應(yīng)裝置研究了γ-Al<,2>O<,3>,CeO<,2>,CeO<,2>-ZrO<,2>,CeO<,2>-ZrO<,2>/γ-Al<,2>O<,3>載體負(fù)載的Ni基整體式催化劑和顆粒式Ni基催化劑對(duì)甲烷部分反應(yīng)的反應(yīng)性能,并用XRD,BET以及XPS等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征.結(jié)果表明,γ-Al<,2>O<,3>負(fù)載的Ni基整體式催化劑對(duì)甲烷部分氧化制合成氣具有高活性和高選擇性,加入La或Y助劑能有效地增加CO選擇性.

2、CeO<,2>-ZrO<,2>負(fù)載的Ni基整體式催化劑,反應(yīng)性能以Ce/Zr為1時(shí)最佳.當(dāng)混合載體的CeO<,2>-ZrO<,2>/γ-Al<,2>O<,3>為1:9時(shí),CH<,4>的轉(zhuǎn)化率,CO和H<,2>的選擇性分別為97﹪,100﹪和97.5﹪,明顯優(yōu)于兩種載體單獨(dú)使用的反應(yīng)性能,表現(xiàn)出良好的協(xié)同作用.空速對(duì)反應(yīng)性能的影響研究表明,在低空速下以生成CO<,2>,H<,2>和H<,2>O的副反應(yīng)為主,高空速下生成CO和H<,2>的主

3、反應(yīng)占100﹪,揭示出甲烷部分氧化反應(yīng)遵從直接氧化機(jī)理,CO<,2>是由CO氧化而成.甲烷部分氧化與二氧化碳重整耦合反應(yīng)結(jié)果表明,在甲烷部分氧化與二氧化碳重整兩個(gè)反應(yīng)中,POM占很大的優(yōu)勢(shì).XRD結(jié)果表明,鎳在混合載體上分散均勻.Y<,2>O<,3>的加入阻礙了CeO<,2>-ZrO<,2>晶粒在焙燒過(guò)程中的生長(zhǎng)和聚集.1000℃煅燒以后,樣品的物相組成并無(wú)多大的變化.XPS結(jié)果表明,在反應(yīng)過(guò)程中,Ni以Ni<'0>,Ni<'2+>和N