環(huán)己烷選擇性氧化釩基整體式催化劑催化性能的研究.pdf

1、北京化工大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的作品成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。作者簽名：聾篁盜日期：刪，fy7關(guān)于論文使用授權(quán)的說(shuō)明學(xué)位論文作者完全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)

2、位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤(pán)，允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文?？谡撐臅翰还_(kāi)(或保密)注釋?zhuān)罕緦W(xué)位論文屬于暫不公開(kāi)(或保密)范圍，在年解密后適用本授權(quán)書(shū)。叼非暫不公開(kāi)(或保密)論文注釋?zhuān)罕緦W(xué)位論文不屬于暫不公開(kāi)(或保密)范圍，適用本授權(quán)書(shū)。作者簽名：盆j童薟叁導(dǎo)師簽名：緝照!匱日

3、期：21垡：皇：蘭Z日期：邊堡：：日摘要環(huán)己烷選擇性氧化釩基整體式催化劑催化性能的研究摘要環(huán)己烯在食品、醫(yī)藥、飼料、農(nóng)化品以及其它精細(xì)化工品行業(yè)有廣泛的應(yīng)用前景。而環(huán)己烷廉價(jià)易得，是苯加氫過(guò)程的副產(chǎn)物，采用選擇性氧化對(duì)其充分利用，符合綠色化學(xué)要求；且與傳統(tǒng)散堆式催化劑相比，整體式催化劑具有床層壓降、能耗與催化劑損耗低等優(yōu)點(diǎn)。本論文以堇青石質(zhì)蜂窩陶瓷為載體，涂覆鋁溶膠煅燒后以倒，O，作為涂層，采用浸漬法制備了釩基整體式催化劑。利用堿金屬K

4、、堿土金屬M(fèi)g、以及過(guò)渡金屬M(fèi)o、Ni對(duì)其進(jìn)行改性制備了釩基復(fù)合金屬氧化物催化劑。以環(huán)己烷選擇性氧化脫氫為探針?lè)磻?yīng)，通過(guò)固定床反應(yīng)器對(duì)催化劑催化性能進(jìn)行活性評(píng)價(jià)，并通過(guò)XRD、SEM、BET、DSC、H，一TPR、TGDTG以及XPS等手段對(duì)催化劑進(jìn)行理化性質(zhì)表征。采用擬薄水鋁石法、硝酸鋁法和A1CI，6H，餅A粉回流法分別制備鋁溶膠涂層，以A1C1，6H，餅枷粉回流法溶膠性能較穩(wěn)定，操作簡(jiǎn)單易行，回流完畢加入6％wtPEG400溶膠在

5、5000C煅燒后比表面積可達(dá)2539m2g～，對(duì)酸處理后堇青石比表面積有很大提高，可以滿(mǎn)足催化劑載體要求。制備了釩基整體式催化劑，考察了活性組分負(fù)載量、催化劑煅燒溫度、煅燒時(shí)間等因素對(duì)催化劑性能的影響，篩選出5VPEG／CC500催化劑，在4250C下反應(yīng)時(shí)，環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率與環(huán)己烯選擇性分別為4302％和3780％。堿金屬K改性有助于提高環(huán)己烯選擇性，制備出3V6K—PEG／CC500催化劑，在4250C反應(yīng)時(shí)環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率與環(huán)己烯選擇性分