煤的抽提過程中CS卿MP與煤中氫鍵作用的量子化學(xué)研究.pdf

1、煤炭是不可再生的重要化石資源，為了開發(fā)更加潔凈化的煤化工工藝和更充分地利用煤炭，對(duì)煤結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的研究十分重要。溶劑抽提是研究煤結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的有效方法之一。抽提溶劑通過破壞煤大分子相互間的弱作用力(主要是氫鍵作用力)，來獲得煤中小分子進(jìn)而對(duì)煤大分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究。CS2/NMP(1：1，v/v)混合溶劑在常溫下對(duì)煤具有相對(duì)于其他溶劑或其他組合的混臺(tái)溶劑有明顯突出的抽提效果。
　　 目前，量子化學(xué)計(jì)算方法被廣泛應(yīng)用于煤的研究中，并且已經(jīng)

2、成為研究煤的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的有效工具。針對(duì)煤的特定屬性構(gòu)建相應(yīng)的模型進(jìn)行理論計(jì)算，能夠合理解釋相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)事實(shí)，并能夠?yàn)閷?shí)驗(yàn)提供較好的理論預(yù)測(cè)，進(jìn)而指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)。
　　 本論文依托已有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算結(jié)果、在保證主要化學(xué)特性的前提下，對(duì)溶劑抽提煤炭實(shí)際過程中的痕量NMP、純NMP溶劑和CS2/NMP(1：1，v/v)溶劑的量子化學(xué)模型進(jìn)行簡化，構(gòu)建了與之對(duì)應(yīng)的S-NMP、D-NMP和IM三種在量子化學(xué)計(jì)算上容易操作的溶劑模型。同時(shí)，對(duì)

3、煤中OH-N型、OH-ether O型、Cyclic OH型等三類氫鍵，通過量子化學(xué)計(jì)算方法對(duì)其與抽提溶劑的相互作用過程進(jìn)行理論研究，旨在探究和明確CS2/NMP(1：1，v/v)溶劑在煤的抽提過程中可以破壞的氫鍵類型和不能實(shí)現(xiàn)破壞作用的氫鍵類型，進(jìn)而對(duì)該混合溶劑具有高抽提率的微觀原因進(jìn)行探究。
　　 本文的主要結(jié)淪有：1)CS2/NMP(1：1，v/v)溶劑對(duì)煤中OH-ether O型和OH-N型氫鍵具有較強(qiáng)的破壞作用，它對(duì)煤

4、的高抽提效果主要是通過破壞煤大分子中這兩類氫鍵從而得以體現(xiàn);2)通過對(duì)比痕量NMP、純NMP和CS2/NMP(1：1，v/v)溶劑與OH-ether O型和OH-N型氫鍵作用的結(jié)果發(fā)現(xiàn)，CS2加入到純NMP溶劑中起到了釋放NMP本身具有的破壞煤中這兩類氫鍵的能力的作用；3)煤大分子中含有的Cyclic OH型氧鍵結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，CS2/NMP(1：1，v/v)溶劑不能將該氫鍵破壞甚至削弱，這也是該溶劑沒有實(shí)現(xiàn)完全抽提的微觀原因之一。