單分子磁體的電子全計數統計.pdf

1、隨著納米微加工技術的發(fā)展和單分子器件實驗設計水平的提高，實驗上已經證實單分子器件的可行性，并且此類裝置的實驗控制技術也在快速發(fā)展.特別是Heersche小組2005年10月第一次在單分子磁體Mn12的電子輸運實驗中，證實了電子與單分子磁體自旋自由度的耦合，由此開辟了分子電子學和自旋電子學的交叉研究領域——分子自旋電子學，并且單分子磁體晶體管被選作在實驗上實現分子自旋電子學的候選器件.單分子磁體獨特的內部自由度可以導致大量較大納米結構（量

2、子點和碳納米管）未有的新奇量子輸運現象，并且可以為人們在更為基礎的水平上研究和理解相關量子現象提供幫助.此外，單分子磁體由于具有較長的相干時間而成為量子計算中實現量子比特的候選材料.鑒于單分子磁體在分子自旋電子學和電子信息技術領域的應用，因而其量子輸運特性研究引起了人們的廣泛關注，并成為分子電子學的一個熱門研究領域.
　　另外，與電導測量相比，電流噪聲可以提供更多關于輸運的微觀機制信息，尤其是全計數統計可以提供電子輸運的所有信息，

3、即所有電流的零頻關聯，并且基于碳納米管的新技術使實時測量電子通過單分子磁體的實驗成為可能.因而，電子通過單分子磁體的全計數統計已成為一個新的研究熱點.但是，由于單分子磁體量子能級的復雜性，其電流噪聲譜的研究，尤其是全計數統計研究在國際上來說還處于起步階段.因此，開展電子通過單分子磁體的全計數統計研究在分子水平上理解相關的量子現象和發(fā)現新的物理效應方面具有重要的基礎科學意義，而且可以為未來單分子磁體的噪聲測量實驗和其在單分子功能器件方面的

4、應用提供理論依據.在本文中，我們采用粒子數分辨的量子主方程與非厄米哈密頓量的微擾理論研究電子通過單分子磁體的全計數統計，這里考慮單分子磁體與兩個金屬電極的弱耦合情形.重點研究外在條件（磁場、門電壓、分子與電極的左右不對稱耦合），分子軌道上電子之間的庫侖相互作用，單分子磁體易軸與外加磁場的夾角，以及單分子磁體橫向各向異性項對單分子磁體中電子全計數統計，特別是對電流超泊松噪聲的影響，并解釋相關效應的物理機制.主要內容如下:
　　首先，

5、當庫侖相互作用U無窮大時，單分子磁體的內部能級結構（可以由門電壓調節(jié)）和單分子磁體與電極的左右不對稱性耦合對電子的超泊松統計傳輸起關鍵作用.尤其是在次序隧穿門偏壓之上，散粒噪聲不僅依賴于門電壓，而且依賴于單分子磁體與電極的左右不對稱性耦合.此外，溫度對超泊松噪聲的影響也依賴于單分子磁體與電極的左右不對稱性耦合.上述超泊松噪聲的形成機制可以定性地歸結于快慢輸運通道之間的競爭.
　　其次，由于在實際的單分子磁體系統中，庫侖相互作用通常

6、為有限值.因而，我們繼續(xù)研究了有限庫侖相互作用對電子通過單分子磁體全計數統計的影響.當庫侖相互作用U為有限值時，與庫侖相互作用U無窮大情形相比，電子通過單分子磁體的全計數統計展現出一個對稱的門電壓依賴，在實驗上可以通過反轉加在分子結上的偏壓并調節(jié)相應的門電壓觀察此特性.此外，我們發(fā)現有限庫侖相互作用對噪聲的影響不僅依賴于單分子磁體的內部能級結構（可以由門電壓調節(jié)），而且依賴于單分子磁體與電極的左右不對稱性耦合.當單分子磁體與源極耦合強度

7、遠大于漏極時，在相對小的門電壓和相對大的有限庫侖相互作用情形下，可以觀察到超泊松噪聲，但是對于庫侖相互作用無窮大的情形，觀察不到超泊松噪聲;對于相反的單分子磁體與電極耦合情形，超泊松噪聲發(fā)生在相對大的門電壓.這里，超泊松噪聲的形成機制同樣可以定性地歸結于快慢輸運通道之間的競爭.
　　最后，我們考慮了一種更接近實驗情形的理論模型.目前，在破壞結和電遷移實驗中，外加磁場與單分子磁體易軸（自旋量子化軸）之間的夾角事先未知并且在實驗中不能

8、控制.如果此夾角足夠大，橫向塞曼能可以達到易軸各向異性能量的量級.此時，分子本征態(tài)將不再是自旋任何分量的本征態(tài)，因而用標準的微擾理論處理系統的本征問題將失效.鑒于此，我們基于對單分子磁體哈密頓量嚴格數值對角化的處理，并采用Rayleigh-Schr(o)dinger微擾理論完全數值化的求解電流高階累積矩的方法，研究了外加磁場與單分子磁體易軸（自旋量子化軸）之間的夾角以及橫向各向異性對電子通過單分子磁體全計數統計的影響.在不考慮小的橫向各

9、向異性情形下，當單分子磁體與源極耦合強度遠大于漏極時，即ΓL(》)ΓR，散粒噪聲的最大值隨著此夾角從0增加到π/2先增大后減小.尤其是，當考慮小的橫向各向異性項時，散粒噪聲可以從次泊松值增加到超泊松值.對于ΓL(《)ΓR，隨著此夾角從0增加到π/2，散粒噪聲和偏斜度的最大峰可以從超泊松值減小到次泊松值;并且偏斜度的超泊松行為相對于散粒噪聲更加敏感地依賴于小的角度值，但是考慮小的橫向各向異性項時，此特性會受到壓制.散粒噪聲的這些特性可以定