無(wú)機(jī)鈦硅原料TS-1催化環(huán)己酮氨氧化制備環(huán)己酮肟.pdf

1、該文采用無(wú)機(jī)鈦硅原料方法,成功合成出了TS-1并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)室放大.經(jīng)XRD、IR、SEM等分析表明,鈦進(jìn)入了分子篩骨架,構(gòu)成了TS-1的催化活性中心.考察了TS-1合成過(guò)程中各因素對(duì)催化劑物化性質(zhì)以及催化性能的影響,結(jié)果表明晶種、促進(jìn)劑、動(dòng)靜態(tài)以及樣品的預(yù)處理等條件對(duì)無(wú)機(jī)原料體系TS-1的合成以及催化性能的影響非常顯著.通過(guò)對(duì)一系列不同晶粒尺寸的TS-1樣品催化環(huán)己酮氨氧化反應(yīng)性能的比較,回歸了催化劑粒徑大小與氨氧化反應(yīng)的關(guān)系.結(jié)果表明

2、TS-1對(duì)氨氧化反應(yīng)有著十分顯著的晶粒尺寸效應(yīng),當(dāng)催化劑粒徑大于0.6μm時(shí),氨氧化反應(yīng)過(guò)程受催化劑晶內(nèi)擴(kuò)散控制,環(huán)己酮轉(zhuǎn)化率以及對(duì)肟的選擇性大幅度降低.無(wú)機(jī)鈦硅原料TS-1晶粒較大是其催化性能降低的最主要的原因.動(dòng)態(tài)加晶種合成的樣品經(jīng)預(yù)處理后,環(huán)己酮的轉(zhuǎn)化率可達(dá)96％以上,環(huán)己酮肟的收率可達(dá)95％以上.該文在大量探索性實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,結(jié)合TS-1催化氨氧化反應(yīng)過(guò)程的特點(diǎn),根據(jù)推測(cè)的反應(yīng)機(jī)理和合理簡(jiǎn)化,建立了兩種反應(yīng)本征動(dòng)力學(xué)模型,經(jīng)參數(shù)