二茂鐵亞胺環(huán)鈀化合物有序自組裝納米薄膜催化碳碳偶聯(lián)反應(yīng)機(jī)理.pdf

1、AdissertationsubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofDoctorHeterogeneousMechanismofC—CReactionCatalyzedbyOrderedCyclopalladatedFerrocenylimineSelfassembledNano—filmsByZhihuaFuSupervisor：ProfTieshengLiOrganicChemistry

2、CollegeofchemistryandmolecularengineeringMay2014摘要摘要綠色、經(jīng)濟(jì)、可持續(xù)的化學(xué)過(guò)程是當(dāng)今化學(xué)領(lǐng)域的主要挑戰(zhàn)之一。非均相催化劑具有易于分離、高效回收等特點(diǎn)，儼然已經(jīng)成為綠色化學(xué)研究的重要手段。但是，在非均相催化領(lǐng)域仍存在許多急需解決的問(wèn)題，尤其是在非均相催化劑的作用機(jī)理研究方面一直都存有爭(zhēng)議。目前，高速發(fā)展的合成技術(shù)和新穎的分析手段為科學(xué)家對(duì)機(jī)理的研究提供更必有利的條件，使得非均相催化機(jī)理

3、的研究得以迸一步發(fā)展。納米薄膜材料由于具有易于分離、回收，便于重復(fù)使用，分析方法簡(jiǎn)單等特點(diǎn)，使其在非均相催化應(yīng)用中極具吸引力。與此同時(shí)，把催化劑分子均勻地負(fù)載在重現(xiàn)性好、易于表征的界面上能夠更深入的對(duì)非均相催化行為進(jìn)行研究。因此，制備并利用合適的納米催化薄膜材料，借助有效的表征和分析手段對(duì)界面催化過(guò)程進(jìn)行系統(tǒng)的研究具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。本論文利用LangmuirBlodgett膜、自組裝膜和聚合物刷的方法制備了環(huán)鈀化合物納米薄膜

4、，并以SuzukiMiyaura反應(yīng)為模板，借助有效的科研手段，對(duì)基于分子層面的非均相催化過(guò)程中的界面催化行為進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。具體研究?jī)?nèi)容及成果如下：1制備了不同的表面壓下的二茂鐵亞胺環(huán)鈀化合物l(圖1)的單層膜和LB膜，并應(yīng)用到非均相催化SuzukiMiyaura反應(yīng)體系。通過(guò)紫外可見(jiàn)光譜(Uv)和原子力顯微鏡(AFM)分析表明不同表面壓下所制備的LB膜呈現(xiàn)出不同的表面形貌。與在表面壓為14，18，26，30mN／m制備的催化劑LB