我國典型城市和高山地區(qū)碳質(zhì)氣溶膠及單顆?；旌蠣顟B(tài)研究.pdf

1、氣溶膠廣泛存在于大氣中，而碳質(zhì)氣溶膠是大氣氣溶膠的主要成分之一。研究表明碳質(zhì)氣溶膠對人體健康、大氣能見度、全球氣候變化、以及地球輻射平衡等有著重要的影響。本研究通過在我國典型城市和高山地區(qū)開展大氣氣溶膠強化觀測，利用多種監(jiān)測手段和數(shù)據(jù)分析方法如在線連續(xù)觀測、透射電鏡技術(shù)、后向氣流軌跡和聚類分析等對大氣氣溶膠進行了系統(tǒng)的研究，獲得了我國典型地區(qū)大氣氣溶膠特別是碳質(zhì)氣溶膠的污染特征和理化性質(zhì)，并著重研究了大氣有機氣溶膠來源、形成機制及單顆粒

2、混合狀態(tài)。
　　通過在濟南和香港進行大氣氣溶膠進行強化觀測，獲得了濟南和香港碳質(zhì)氣溶膠的濃度水平和季節(jié)變化特征。為研究短時間內(nèi)對污染物排放進行大規(guī)?？刂拼胧諝赓|(zhì)量的改善作用，我們對比了北京2007年奧運會同期（2007年8月）、2008年奧運會期間（2008年8月）和2009年奧運會同期（2009年8月）的大氣氣溶膠及其組分的質(zhì)量濃度，結(jié)果表明短時間大規(guī)模的污染減排措施有利于北京空氣質(zhì)量的改善，并且減排措施帶來的效果具有一定的

3、持續(xù)性;對比了2010年廣州亞運會前、中、后期香港和廣州的大氣氣溶膠和碳質(zhì)氣溶膠質(zhì)量濃度，結(jié)果表明對廣州及其周邊地區(qū)的污染物排放的控制，不僅降低了廣州地區(qū)氣溶膠的濃度水平，同時對區(qū)域空氣質(zhì)量的改善也有促進作用。通過對比我國南方和北方城市的碳質(zhì)氣溶膠的污染特征表明，北方城市較南方城市有比較高的碳質(zhì)氣溶膠濃度及OC/EC比值，尤其在冬季，可能跟燃煤排放有關(guān)系;南方城市通常具有較低的碳質(zhì)氣溶膠濃度及OC/EC比值，說明機動車排放是南方城市碳質(zhì)

4、氣溶膠的重要來源。
　　為了解我國南方高山地區(qū)碳質(zhì)氣溶膠的來源和轉(zhuǎn)化過程，于我國湖南衡山高山站開展了現(xiàn)場觀測。研究證實了有機氣溶膠的液相以及顆粒相表面的非均相生成過程。利用后向氣流軌跡方法分析了衡山采樣期間的長距離輸送規(guī)律，結(jié)果表明衡山春季觀測期間的氣流主要來自珠三角、華北及華東地區(qū)，衡山地區(qū)空氣質(zhì)量受到了來自這些地區(qū)高濃度污染物的跨界輸送的影響。另外，結(jié)合碳質(zhì)氣溶膠和鉀離子濃度、后向氣流軌跡分析及衛(wèi)星火點圖證實了衡山春季受到來自

5、東南亞的生物質(zhì)燃燒排放的影響。
　　為研究香港地區(qū)有機氣溶膠光化學(xué)老化生成過程和生成速率，對香港夏季和秋季的碳質(zhì)氣溶膠污染特征進行了分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn)香港東涌夏季和秋季SOC和奇氧化合物(Ox=O3+NO2)的相關(guān)性良好，說明大氣光化學(xué)反應(yīng)過程對SOC生成有重要貢獻。定量地研究了夏季和秋季不同城市煙羽中大氣光化學(xué)反應(yīng)生成的SOC速率，結(jié)果表明夏季來自珠三角城市煙羽的SOC生成速率為3.86μgm-3ppmv-1h-1，秋季來自珠三角和

6、香港混合煙羽的SOC生成速率變化范圍為1.31-1.46μgm-3ppmv-1h-1，以及秋季來自香港本地?zé)熡鸬腟OC生成速率為1.82μgm-3ppmv-1h-1。通過與全球其他城市及其下風(fēng)向的觀測比較，如墨西哥城、加州地區(qū)、美國東部和南部城市圈等，香港夏季的SOA生成速率處于這些觀測的生成速率上限，而秋季的SOA生成速率大體處于這些觀測的生成速率下限。
　　為研究我國典型地區(qū)典型天氣條件下氣溶膠單顆粒的混合狀態(tài)，利用透射電鏡對

7、濟南霾過程和香港光化學(xué)老化過程中氣溶膠樣品進行了形貌和混合狀態(tài)的分析。通過對濟南灰霾天，霧天和清潔天的氣溶膠單顆粒分析得出分別有91％、97％和86％的顆粒物中含有硫酸銨(AS)，并且分別有71.0％、56％和58％的顆粒物是內(nèi)部混合的。灰霾天的AS-soot(20％)和AS-soot/OM/flyash(20％)的所占比例比清潔天AS-soot(13％)和AS-soot/OM/flyash(12％)的比例高，說明在灰霾天高濃度氣溶膠的

8、條件下，碰并是一個重要混合機制。霧天、清潔天和灰霾天單顆粒樣品的TEM結(jié)果對比顯示，霧天收集的單顆粒外圍在采樣膜上都留有清晰可見的“印記”。電鏡的能譜分析顯示這些“印記”部位含有碳元素，這是由于氣溶膠顆粒在霧天吸濕潮解時吸附了大量的有機物;相比于霧天的顆粒，清潔天僅有少量的該類型顆粒?；姻蔡焓占牟糠诸w粒的形貌特征類似于霧天的顆粒，而灰霾天的相對濕度較低，通常在50-60％之間，引起這個現(xiàn)象的可能原因是由于硫酸銨顆粒表面混合一定量的可溶

9、性有機組分，在低濕度條件下便可吸附大氣中水。TEM分析結(jié)果表明香港大氣中的有機物幾乎都與硫酸鹽內(nèi)部混合在一起。光化學(xué)污染事件期間比清潔天的有機外殼厚，說明光化學(xué)老化過程生成了大量的二次有機氣溶膠，并且發(fā)現(xiàn)大氣光化學(xué)反應(yīng)促進了氣溶膠粒徑的增長。
　　通過對濟南城區(qū)和工業(yè)區(qū)大氣氣溶膠中的微量金屬分析，發(fā)現(xiàn)工業(yè)區(qū)站點的微量金屬質(zhì)量濃度是城市站點的1.7倍，表明工業(yè)排放對微量金屬的濃度水平有顯著的貢獻。相關(guān)性分析和主成分分析結(jié)果表明，Cu