區(qū)域背景采樣點(diǎn)大氣氣溶膠單顆粒的理化特性研究.pdf

1、了解大氣氣溶膠單顆粒的物理化學(xué)特性對(duì)于評(píng)估它們對(duì)氣候效應(yīng)和人體健康方面的影響具有重要作用。本研究基于國家973計(jì)劃專題“氣溶膠單顆粒老化機(jī)制及氣溶膠-云相互影響的機(jī)理研究”(2011CB403401)和國家自然科學(xué)青年基金“區(qū)域灰霾天氣條件下氣溶膠單顆粒的來源及其老化現(xiàn)象的機(jī)理”(41105088)，為了獲得背景區(qū)域大氣氣溶膠的理化性質(zhì)，我們從2011年1月到2013年8月期間，選擇中國華北平原山東半島背景點(diǎn)黃河三角洲國家自然保護(hù)區(qū)、中

2、國南方酸雨區(qū)背景采樣點(diǎn)廬山以及全球背景點(diǎn)北極Svalbard島，分別設(shè)置采樣點(diǎn)對(duì)當(dāng)?shù)卮髿鈿馊苣z進(jìn)行觀測(cè)，利用透射電子顯微鏡-能譜儀的分析方法，著重分析了單個(gè)氣溶膠顆粒的粒徑大小、形貌特征和混合狀態(tài)等物理特性，并對(duì)其化學(xué)成分作了分析。同時(shí)結(jié)合氣流軌跡模型研討了大氣顆粒物的來源及其傳輸途徑。
　　2011年1月16日-31日在華北平原山東半島背景地區(qū)采集了氣溶膠樣品，利用離子色譜儀及透射電子顯微鏡技術(shù)分別獲得了灰霾天和清潔天PM2.5

3、中無機(jī)水溶性離子的濃度特征和單顆粒的形貌、粒徑和混合狀態(tài)。研究期間的PM2.5平均質(zhì)量濃度為53.99±29.94μg/m3，污染天和清潔天的質(zhì)量濃度分別為62.52±26.83μg/m3和19.87±11.50μg/m3，前者是后者的3.15倍，其中水溶性離子占了61.4％。研究表明，SO42-、NO3-和NH4+三種二次離子的質(zhì)量濃度和18.96±11.53μg/m3，占PM2.5無機(jī)水溶性離子的69.8％～89.4％，三者質(zhì)量濃度

4、表現(xiàn)出不同的粒徑分布特征:SO42-與NH4+呈單峰分布，峰值為0.56～1.0μm，NO3-粒徑呈雙峰分布，主峰為0.56～1.0μm，次峰為3.2～5.6μm。單顆粒的透射電鏡結(jié)果顯示，NO3-的次峰主要來自堿性礦物顆粒發(fā)生非均相反應(yīng)生成的Ca(NO3)2和Mg(NO3)2。背景地區(qū)主要的污染物為富S顆粒和含碳顆粒，污染天氣顆粒物的混合程度加強(qiáng)，老化現(xiàn)象明顯。結(jié)合72h氣團(tuán)來源分析結(jié)果，污染天氣團(tuán)主要來自長距離輸送和山東半島局地低氣

5、流的傳輸，其中長距離輸送的氣團(tuán)在到達(dá)采樣點(diǎn)前經(jīng)過了11-19h的近地面污染物累積過程，因此氣團(tuán)到達(dá)采樣點(diǎn)前的污染物累積是造成背景區(qū)域污染的原因。
　　2011年8月-9月期間以廬山山頂作為高山采樣點(diǎn)對(duì)大氣顆粒物進(jìn)行采樣，采用透射電鏡及能譜分析方法獲得單顆粒的形貌和化學(xué)組分特征。廬山地區(qū)單顆粒主要為富硫、金屬、礦物、飛灰、煙塵和有機(jī)顆粒等6種類型，其中富硫顆粒和金屬顆粒占絕對(duì)主導(dǎo)，兩者占總數(shù)量的80％以上。單顆粒的能譜結(jié)果顯示細(xì)小的

6、金屬和飛灰顆粒包含的金屬元素主要為Mn、Fe、Pb、Zn以及少量的Cr、Co、As、Cd等，表明這些顆粒主要來自于重工業(yè)排放如有色金屬冶煉等。同時(shí)借助單顆粒圖像分析技術(shù)獲得了不同類型顆粒物的粒徑分布特征，富硫和金屬顆粒的粒徑主要出現(xiàn)在0.05～2μm之間，均表現(xiàn)為單峰分布，峰值分別處在0.6～0.7μm和0.3～0.4μm之間。高空中發(fā)現(xiàn)的與工業(yè)源相關(guān)的金屬、飛灰和煙塵等細(xì)顆粒完全內(nèi)混于二次形成的富硫顆粒，這種內(nèi)混的顆粒能夠貢獻(xiàn)到高空的

7、云凝結(jié)核中。一旦成為云凝結(jié)核，這些細(xì)小顆粒很可能會(huì)加快二次硫酸鹽的形成，進(jìn)而加重酸雨（云）對(duì)本地區(qū)人體健康和植物生態(tài)系統(tǒng)的危害。
　　2013年8月8日-12日環(huán)Svalbard島收集大氣氣溶膠樣品。結(jié)果表明，北極地區(qū)的2530個(gè)氣溶膠顆粒物主要表現(xiàn)為5種類型，分別為海鹽顆粒、富S顆粒、富Fe顆粒、含碳顆粒和硅鋁酸鹽為主的礦物顆粒。72小時(shí)的后向軌跡顯示，采樣期間大氣污染物主要來自于北極點(diǎn)周邊的海洋上空和附近格陵蘭島地區(qū)。海洋上空

8、的大氣中主要包含海鹽顆粒，所占數(shù)量比例為54.7％，少量的富Fe、富S和含碳顆粒主要來自于北極地區(qū)的人為源排放如輪船燃油、居民生活等;經(jīng)過陸地的大氣樣品中95.4％為礦物顆粒。自然元素和人為源氣溶膠粒子在一定程度上能引起北極地區(qū)的空氣污染。本研究通過時(shí)間密度因子新算法利用我國香河地區(qū)已知PM2.5質(zhì)量濃度估算北極地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度范圍為0.55～0.72μg/m3。
　　本論文較為全面地研究了我國華北平原、華南酸雨區(qū)以及北極地