銅錳復(fù)合氧化物催化劑介觀結(jié)構(gòu)可控合成與表征.pdf

1、銅錳復(fù)合氧化物催化劑在許多反應(yīng)中都具有高效的催化性能,其催化性能與制備方法和制備過程密切相關(guān)。本文以銅錳醋酸鹽及硫酸鹽為原料,采用共沉淀法合成銅錳復(fù)合氧化物,運用XRD、TPR、低溫氮氣吸脫附和SEM等測試與表征技術(shù),考察了陰離子對銅錳復(fù)合氧化物結(jié)構(gòu)和性能的影響。研究結(jié)果表明,醋酸鹽制備樣品的織構(gòu)穩(wěn)定性、催化性能要遠(yuǎn)優(yōu)于硫酸鹽制備的樣品。硫酸鹽制備樣品沉淀終產(chǎn)物為Cu4SO4(OH)6·H2O和Mn3O4的混合相,焙燒后形成尖晶石結(jié)構(gòu)C

2、u1.5Mn1.5O4固熔體,經(jīng)歷變換反應(yīng)后,Cu1.5Mn1.5O4固熔體被還原為Cu和MnO,嚴(yán)重?zé)Y(jié)導(dǎo)致催化性能喪失,說明以硫酸鹽所制備樣品織構(gòu)穩(wěn)定性很差。以醋酸鹽為原料所得到的沉淀終產(chǎn)物為Cu2+1O和Mn3O4的混合相,焙燒后形成單一尖晶石相Cu1.5Mn1.5O4固熔體,進行變換反應(yīng)后被還原為Cu和MnO,被還原的單質(zhì)銅高度分散于MnO物相中,二者產(chǎn)生良好協(xié)同效應(yīng),極大的提高了樣品的熱穩(wěn)定性。隨著焙燒溫度的升高,尖晶石結(jié)構(gòu)C

3、u1.5Mn1.5O4固熔體的晶粒長大,1000℃焙燒所得樣品物相主相由Cu1.5Mn1.5O4轉(zhuǎn)變?yōu)镃u1.4Mn1.6O4、CuMnO2。比表面積和孔容減小,樣品織構(gòu)穩(wěn)定性和催化性能最佳。在不同的還原氣氛下,以尖晶石結(jié)構(gòu)Cu1.5Mn1.5O4固熔體為主相的樣品均被還原為單質(zhì)Cu和MnO,比表面積和孔容均減小。在(CO+CO2+N2+H2+H2O)的還原氣氛下樣品的催化性能最佳。采用共沉淀法在氮氣與空氣氣氛下合成不同Al3+/Fe3