固體堿催化劑上丙酮?dú)庀嗪铣?,5-二甲基苯酚的研究.pdf

1、以丙酮為原料氣固相縮合制備3，5-二甲基苯酚是一條合理的工藝路線(xiàn)。本文對(duì)該復(fù)雜體系先進(jìn)行了機(jī)理路線(xiàn)的探究，然后再在一段式反應(yīng)床條件下進(jìn)行了催化劑和工藝條件的探討，接著通過(guò)使用兩段式反應(yīng)床，降低了副產(chǎn)物的產(chǎn)量。最后，對(duì)整個(gè)體系進(jìn)行熱力學(xué)模擬，為該路線(xiàn)的工業(yè)化奠定了基礎(chǔ)。
　　采用一段固定床反應(yīng)器，以γ-Al2O3為載體，通過(guò)等體積浸漬法制備不同固體堿催化劑，以丙酮?dú)庀嗪铣?，5-二甲基苯酚的反應(yīng)進(jìn)行催化劑評(píng)價(jià)，使用CO2-TPD表征

2、探究催化劑的堿性中心，最終確定一次浸漬負(fù)載有9wt％CaO，二次浸漬負(fù)載有0.5wt％NiO的催化性能最佳。最后對(duì)一段床反應(yīng)器進(jìn)行了工藝條件探究，分別確定了最優(yōu)的反應(yīng)溫度、系統(tǒng)壓力以及丙酮上料速度。
　　使用二段式固定床反應(yīng)器，對(duì)兩段反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行催化劑篩選，確定上段反應(yīng)器裝填負(fù)載有5wt％CaO的催化劑，下段反應(yīng)器裝填負(fù)載有7wt％CaO的催化劑。分別對(duì)各段反應(yīng)的反應(yīng)溫度，整個(gè)系統(tǒng)壓力以及丙酮上料速度進(jìn)行探究以確定最優(yōu)反應(yīng)條件。<

3、br>　　采用Benson基團(tuán)貢獻(xiàn)法估算了部分化合物的熱力學(xué)參數(shù)，對(duì)丙酮?dú)庀嗪铣?，5-二甲基苯酚進(jìn)行了熱力學(xué)分析和計(jì)算。根據(jù)產(chǎn)物分析結(jié)果和反應(yīng)歷程，將該復(fù)雜反應(yīng)劃分為三個(gè)步驟的反應(yīng)過(guò)程:丙酮的羥醛縮合反應(yīng)、丙酮和異丙叉丙酮的1，6-Michael加成反應(yīng)、異佛爾酮芳構(gòu)化反應(yīng)。推導(dǎo)了三步反應(yīng)的焓變、吉布斯自由能和反應(yīng)平衡常數(shù)與溫度的關(guān)系。熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明，在考察溫度范圍內(nèi)，三個(gè)反應(yīng)步驟均能自發(fā)進(jìn)行;異丙叉丙酮生成異佛爾酮為放熱反應(yīng);丙