等離子體條件下分子氧和丙烯進行氣相氧化反應(yīng)的研究.pdf

1、大連理工大學博士學位論文等離子體條件下分子氧和丙烯進行氣相氧化反應(yīng)的研究姓名：郭明星申請學位級別：博士專業(yè)：工業(yè)催化指導教師：王祥生郭洪臣20051001等離子體條件下分子氧和丙烯進行氣相氧化反應(yīng)的研究件下，影響丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的主要因素有放電參數(shù)、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)、電極間距離、原料氣v(c3H6)／H02)LL值及反應(yīng)氣總流速。2、研制出用于丙烯選擇性氧化的介質(zhì)阻擋放電等離子體反應(yīng)器。室溫常壓下，在該反應(yīng)器中實現(xiàn)了丙烯、02直接氣相合成C3氧

2、化產(chǎn)物(PO、丙醛、丙酮和丙烯醛)。采用不銹鋼電極(43)，在總反應(yīng)氣流速為1608mL／min，介質(zhì)阻擋放電電壓為21kV，介質(zhì)阻擋放電頻率為138kHz，HC3H6)／H02)=1：200的條件下，得到的丙烯轉(zhuǎn)化率為816％，C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性及總收率分別為43O％和351％。其中PO選擇性可達到306％。反應(yīng)氣配比對產(chǎn)物分布影響較大。介質(zhì)阻擋放電電壓不僅影響丙烯轉(zhuǎn)化率、C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性及總收率，也影響各產(chǎn)物的組成及分

3、布。放電頻率采用12kHz，有利于丙烯的轉(zhuǎn)化，不利于C3類氧化產(chǎn)物及其他有機氧化產(chǎn)物的生成。采用138kHz，可增加c3類氧化產(chǎn)物的總收率。隨著反應(yīng)氣總流速的增加，丙烯轉(zhuǎn)化率逐漸降低，C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性逐漸增加。3、采用水電極，在室溫常壓下，用介質(zhì)阻擋放電等離子體技術(shù)實現(xiàn)了丙烯、Air直接氣相合成c3類氧化產(chǎn)物(PO、丙醛、丙酮和丙烯醛)。在介質(zhì)阻擋放電電壓為215kV，介質(zhì)阻擋放電頻率為138kHz，以C3H6)／Hair)=l

4、：99，總反應(yīng)氣流速為404mL／min的條件下，可得到如下的結(jié)果：丙烯轉(zhuǎn)化率為635％，C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性及總收率分別為524％和333％。介質(zhì)阻擋放電電壓對于丙烯轉(zhuǎn)化率、C3類氧化產(chǎn)物總收率及其他產(chǎn)物的選擇性有決定性的影響。玻璃反應(yīng)器材質(zhì)種類對丙烯環(huán)氧化反應(yīng)有顯著的影響：含Si02組份多、B203組份少的玻璃材質(zhì)更有利于丙烯的轉(zhuǎn)化及PO的生成，且在一定程度上避免了產(chǎn)物發(fā)生深度氧化反應(yīng)。在其他條件不變的情況下，隨著反應(yīng)器長度的增