等離子體條件下分子氧和丙烯進(jìn)行氣相氧化反應(yīng)的研究.pdf

1、大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文等離子體條件下分子氧和丙烯進(jìn)行氣相氧化反應(yīng)的研究姓名：郭明星申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：工業(yè)催化指導(dǎo)教師：王祥生郭洪臣20051001等離子體條件下分子氧和丙烯進(jìn)行氣相氧化反應(yīng)的研究件下，影響丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的主要因素有放電參數(shù)、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)、電極間距離、原料氣v(c3H6)／H02)LL值及反應(yīng)氣總流速。2、研制出用于丙烯選擇性氧化的介質(zhì)阻擋放電等離子體反應(yīng)器。室溫常壓下，在該反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)了丙烯、02直接氣相合成C3氧

2、化產(chǎn)物(PO、丙醛、丙酮和丙烯醛)。采用不銹鋼電極(43)，在總反應(yīng)氣流速為1608mL／min，介質(zhì)阻擋放電電壓為21kV，介質(zhì)阻擋放電頻率為138kHz，HC3H6)／H02)=1：200的條件下，得到的丙烯轉(zhuǎn)化率為816％，C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性及總收率分別為43O％和351％。其中PO選擇性可達(dá)到306％。反應(yīng)氣配比對(duì)產(chǎn)物分布影響較大。介質(zhì)阻擋放電電壓不僅影響丙烯轉(zhuǎn)化率、C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性及總收率，也影響各產(chǎn)物的組成及分

3、布。放電頻率采用12kHz，有利于丙烯的轉(zhuǎn)化，不利于C3類氧化產(chǎn)物及其他有機(jī)氧化產(chǎn)物的生成。采用138kHz，可增加c3類氧化產(chǎn)物的總收率。隨著反應(yīng)氣總流速的增加，丙烯轉(zhuǎn)化率逐漸降低，C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性逐漸增加。3、采用水電極，在室溫常壓下，用介質(zhì)阻擋放電等離子體技術(shù)實(shí)現(xiàn)了丙烯、Air直接氣相合成c3類氧化產(chǎn)物(PO、丙醛、丙酮和丙烯醛)。在介質(zhì)阻擋放電電壓為215kV，介質(zhì)阻擋放電頻率為138kHz，以C3H6)／Hair)=l

4、：99，總反應(yīng)氣流速為404mL／min的條件下，可得到如下的結(jié)果：丙烯轉(zhuǎn)化率為635％，C3類氧化產(chǎn)物的總選擇性及總收率分別為524％和333％。介質(zhì)阻擋放電電壓對(duì)于丙烯轉(zhuǎn)化率、C3類氧化產(chǎn)物總收率及其他產(chǎn)物的選擇性有決定性的影響。玻璃反應(yīng)器材質(zhì)種類對(duì)丙烯環(huán)氧化反應(yīng)有顯著的影響：含Si02組份多、B203組份少的玻璃材質(zhì)更有利于丙烯的轉(zhuǎn)化及PO的生成，且在一定程度上避免了產(chǎn)物發(fā)生深度氧化反應(yīng)。在其他條件不變的情況下，隨著反應(yīng)器長(zhǎng)度的增