3d過(guò)渡金屬調(diào)控NbS2、TiTe2和硼烯磁性的理論研究.pdf

1、近年來(lái)隨著二維材料合成制備技術(shù)的進(jìn)步，諸如石墨烯、磷烯、硼烯等材料不斷地涌現(xiàn)出來(lái)。同時(shí)基于這些材料獨(dú)特的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)所設(shè)計(jì)而來(lái)的電子器件表現(xiàn)出了優(yōu)異的性質(zhì)，這其中折射出的二維材料巨大的應(yīng)用前景引起了人們濃厚的研究興趣。在二維材料研究熱潮的推動(dòng)下，層狀過(guò)渡金屬二硫族化合物(TMDs)因其結(jié)構(gòu)的低維特性和豐富的物理化學(xué)性質(zhì)得到科研人員的廣泛關(guān)注，在這些關(guān)注點(diǎn)中，開發(fā)TMDs在微電子器件應(yīng)用方面的多功能屬性無(wú)疑是一個(gè)重要的課題。隨著MoS2在微

2、電子學(xué)和光電子學(xué)上取得巨大成功，TMDs在器件應(yīng)用方面的巨大潛力展現(xiàn)無(wú)遺。然而美中不足的是，在TMDs家族中擁有穩(wěn)定磁性的材料極為稀有，而這種先天的不足無(wú)疑會(huì)影響TMDs在自旋電子學(xué)器件上的應(yīng)用。因此，如何找到合適的方法在TMDs中引入穩(wěn)定的磁性變得非常重要。
　　采用應(yīng)力、缺陷、吸附、邊緣修飾等方法均可以在TMDs中引入磁性。但是我們注意到，從引入磁性的穩(wěn)定性以及效率上來(lái)講，3d過(guò)渡族金屬摻雜似乎稍勝一籌。基于這一事實(shí)我們面臨兩

3、個(gè)問(wèn)題。其一，哪些3d過(guò)渡族金屬摻雜能穩(wěn)定地引入磁性？其二，3d過(guò)渡族金屬摻雜引入磁性的機(jī)制是什么？為了解決上述兩個(gè)問(wèn)題，在基于密度泛函的第一性原理計(jì)算的框架下我們研究了3d過(guò)渡金屬插層對(duì)2H-NbS2磁性的調(diào)控、Ti位摻Cr對(duì)1T-TiTe2磁性的調(diào)控以及3d過(guò)渡金屬吸附對(duì)硼烯磁性的調(diào)控。論文的章節(jié)安排如下:
　　在第一章中，我們首先回顧了低維材料以及TMDs的發(fā)展簡(jiǎn)史，接著我們介紹了在TMDs引入磁性的重要性以及對(duì)當(dāng)前常用的在

4、TMDs中引入磁性的調(diào)控手法進(jìn)行了總結(jié)。最后結(jié)合現(xiàn)有的工作，我們對(duì)3d過(guò)渡金屬在調(diào)控TMDs磁性的現(xiàn)狀以及存在的問(wèn)題進(jìn)行了分析。
　　在第二章中，我們簡(jiǎn)單地介紹了第一性原理計(jì)算所涉及的密度泛函、巡游鐵磁性以及能帶反折疊等概念。
　　在第三章中，我們研究了3d過(guò)渡金屬插層對(duì)2H-NbS2磁性的調(diào)控。結(jié)果表明對(duì)于1/4的插層量而言V、Cr、Mn、Fe、Co的插層化合物顯示出鐵磁性，并且這些鐵磁性的體系的Stoner判據(jù)均大于1，

5、這顯示出體系的鐵磁性起源于巡游鐵磁性。同時(shí)我們還利用能帶反折疊技術(shù)計(jì)算了相關(guān)插層化合物的能帶，通過(guò)和母體能帶結(jié)構(gòu)的對(duì)比我們發(fā)現(xiàn)體系插層前后的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的變化，且這些變化不符合剛帶模型的預(yù)期。
　　在第四章中，我們研究了Ti位摻Cr對(duì)1T-TiTe2磁性的影響，結(jié)果表明摻雜Cr能在1T-TiTe2中引入鐵磁性，并且鐵磁性的穩(wěn)定性隨著Cr摻雜量的增加而增加。通過(guò)對(duì)于體系電子結(jié)構(gòu)的研究我們認(rèn)為Cr-Te-Ti的超交換以及Cr-T

6、e-Cr的超交換作用是體系鐵磁性的起源。
　　在第五章中，我們研究了3d過(guò)渡金屬吸附對(duì)硼烯磁性的調(diào)控，結(jié)果表明對(duì)于1/8的吸附量，Ti、V、Cr、Mn、Fe的吸附化合物顯示出鐵磁性。同時(shí)，我們根據(jù)對(duì)于這些體系的Stoner判據(jù)的計(jì)算，認(rèn)為該體系的鐵磁性起源于巡游電子。
　　上述三個(gè)方面的研究結(jié)果表明，對(duì)于插層、替代和表面吸附這三種調(diào)控手段而言，3d過(guò)渡金屬均能有效地引入磁性。同時(shí)對(duì)于其磁性起源既可以來(lái)源于巡游電子的貢獻(xiàn)，也可

7、能來(lái)源于超交換作用。我們的研究表明采用合適的3d過(guò)渡元素能夠在TMDs中引入穩(wěn)定的鐵磁性。并且在TMDs中產(chǎn)生磁性的機(jī)制在不同體系中有所不同。在其它更多TMDs體系中，通過(guò)3d過(guò)渡金屬調(diào)控出鐵磁半金屬(half-metal)材料將值得期待和進(jìn)一步的研究。
　　我們的研究為調(diào)控過(guò)渡金屬二硫族化合物材料中穩(wěn)定磁性提供了一定基礎(chǔ)，同時(shí)也為調(diào)控其它類似低維材料中的磁性提供了一定的研究思路。通過(guò)總結(jié)調(diào)控規(guī)律，將能夠去尋找更多具有本征磁性的低