有序含氮介孔碳的金屬離子吸附與催化應(yīng)用研究.pdf

1、復(fù)旦大學碩士畢業(yè)論文目錄目錄摘墨要IABSTRACTII第一章前言111介孔碳的合成及其應(yīng)用研究概述l111介孔碳的合成研究概述1112介孔碳的應(yīng)用研究概述212有序含氮介孔碳的合成及應(yīng)用研究概述3121有序含氮介孔碳的合成研究概述3122有序含氮介孔碳的應(yīng)用研究概述713介孔材料的吸附應(yīng)用概述914鈀負載型催化劑的合成研究概述1215選題思路和研究內(nèi)容一l5151選題思路15152研究內(nèi)容一15第二章實驗方法1621實驗試劑1622儀

2、器及測試方法17221x射線衍射(xRD)17222x一射線光電子能譜(XPS)17223N2吸附脫附等溫線及孔結(jié)構(gòu)參數(shù)的測定(BET)17224高分辨透射電鏡(TEM)18225火焰原予吸收光譜(FAAS)一l8226高效液相色譜(HPLC)18第三章有序含氮介孔碳的金屬離子吸附1931引言1932實驗部分193。2。l有序含氮介孔碳的合成一19322有序介孔碳的合成I19323金屬離子吸附性能20A復(fù)旦大學碩士畢業(yè)論文摘要摘要有序含

3、氮介孔碳州MC)材料具有高比表面積、可控規(guī)整孔道結(jié)構(gòu)、大孔徑、大孔容、以及良好水熱穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性和優(yōu)異的導(dǎo)電性能，并且還具有親水性和功能化表面等特點，在吸附、催化、電池和電化學等方面具有廣闊的應(yīng)用前景，己成為當今國內(nèi)外材料、環(huán)境、催化等領(lǐng)域的研究熱點之一。本論文研究了有序含氮介孔碳材料在金屬離子吸附和催化劑載體兩個方面的應(yīng)用。以SBA15為硬模板，吡咯為含氮前驅(qū)體，通過硬模板法合成了二維六方有序結(jié)構(gòu)的含氮介孔碳。該材料具有高度有序開

4、放的介孔結(jié)構(gòu)，比表面積和孔容分別為647m2儋和O8cm3／g，最可及孔徑為35nm，碳氮比為66，其表面具有多種含孤對電子或帶正、負電子的官能團，且具有良好的熱穩(wěn)定性。對Cu(II)、zn(II)、Ni(II)、Cr(VI)和Mn(VII)離子的吸附研究表明：在50mg／L稀溶液中，該材料對各金屬離子的平衡吸附量依次為Cu(II)Cr(VI)Ni(II)～Zn(11)Mn(V11)，對Cu(II)離子表現(xiàn)出選擇吸附性且吸附率大于98％

5、。NMC對Cu(II)、Cr(VI)離子的吸附行為符合Langmuir吸附模型，且具有高飽和吸附容量，分別高達1207m∥g和3226mg／g，為有序介孔碳(CMK3)的14和21倍。該材料循環(huán)使用3次后，依然保持很好的吸附性能。通過改變碳化溫度(T=600、800、1000oC)合成了碳氮比(66～324)，比表面積(1004～1022m2儋)，孔容(12～15cm3／g)可調(diào)的有序含氮介孔碳NMC—T；XPS分析表明NMCT骨架中的

6、N原子主要以質(zhì)子化和吡啶／吡咯環(huán)的形式存在。Pd／NMC600中鈀納米粒子的結(jié)合能比Pd／CMK3低約08eV，表明NMC一600表面含氮基團中的N原子與鈀納米粒子發(fā)生強的相互作用，這決定了鈀納米粒子在NMCT上的分散性；BET測試顯示負載后含氮介孔碳的的有序介觀結(jié)構(gòu)得到了很好的保持，其比表面與孔容雖有所下降，但依然維持在763m2／g和O86cm3儋以上；將Pd／NMCT與Pd／CMK3應(yīng)用于無配體催化的溴苯Ullmann偶聯(lián)反應(yīng)，以