新型多酸-金屬有機(jī)骨架復(fù)合物的合成及催化作用研究.pdf

1、目的:依據(jù)分子自組裝原理，設(shè)計(jì)合成新型多酸-金屬有機(jī)骨架復(fù)合物，研究此類新復(fù)合物的合成規(guī)律；以復(fù)合物催化合成阿司匹林為反應(yīng)模型，探索其微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性質(zhì)之間的聯(lián)系。
　　方法:復(fù)合物的合成采用水熱合成法；通過單晶X-射線衍射、元素分析、粉末X-射線衍射和紅外光譜等方法對(duì)其進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征；采用紫外雙波長法，研究不同時(shí)間和不同溫度其對(duì)催化合成阿司匹林反應(yīng)的產(chǎn)率和水楊酸的轉(zhuǎn)化率的影響。
　　結(jié)果:合成了4個(gè)新型多酸-金屬有機(jī)骨架復(fù)合

2、物:
　　Na[Ag4(pyttz)2][H2PMo12O40](1)；
　　[Ag6tz6][H3PMo12O40]2·6H2O(2)；
　　[K10tz6][H5PMo12O40]·2H2O(3)；
　　[Cu9(2-pytz)6(H2O)6(OH)6(P2W18O62)]·3H2O(4)；
　　用復(fù)合物作為催化劑，以阿司匹林的產(chǎn)率和水楊酸的轉(zhuǎn)化率為評(píng)價(jià)指標(biāo)，對(duì)復(fù)合物催化合成阿司匹林的活性進(jìn)行了測(cè)定，得

3、到了在不同時(shí)間和溫度下阿司匹林產(chǎn)率和水楊酸轉(zhuǎn)化率，結(jié)果表明復(fù)合物1~4均表現(xiàn)出較好的催化活性。
　　結(jié)論:選擇吡啶雙三氮唑、吡啶四氮唑和三氮唑作為有機(jī)配體，在Ag+和Cu2+存在下，借助配位鍵和分子間作用力橋連多酸基本單元，得到4種新型多酸-金屬有機(jī)骨架復(fù)合物。催化合成阿司匹林實(shí)驗(yàn)說明，復(fù)合物的組成和結(jié)構(gòu)對(duì)其催化活性有著很大的影響，復(fù)合物3和復(fù)合物4表現(xiàn)出較好的催化活性，阿司匹林的產(chǎn)率分別達(dá)到了92.9％和90.7%；復(fù)合物1和復(fù)